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Immobilizing Isatin-Schiff Base Complexes in NH2-UiO-66 for Highly Photocatalytic CO2 Reduction
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-03 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04588
Yong-Li Dong 1 , Hao-Ran Liu 1 , Shao-Min Wang 1 , Guo-Wei Guan 1 , Qing-Yuan Yang 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-03 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04588
Yong-Li Dong 1 , Hao-Ran Liu 1 , Shao-Min Wang 1 , Guo-Wei Guan 1 , Qing-Yuan Yang 1
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Reducing carbon dioxide (CO2) via photocatalysis to carbon-based materials is a challenging process due to the complexity of the process and the production of several byproducts. Therefore, it is crucial to develop photocatalysts with high yield and selectivity for CO2 reduction. Herein, we present a strategy for creating high-performance catalysts by immobilizing Ni, Co, and Cu ions in NH2-UiO-66 by covalently linking the isatin-Schiff base metal complexes (IS) to the micropores. The as-synthesized NH2-UiO-66/IS-complex (66-IS-M, M = Ni, Co, Cu) photocatalysts exhibit special photocatalytic activity for the reduction of CO2 because of the immobilized metal ions serving as active sites during the reaction. Among them, 66-IS-Ni has a maximum CO generation rate of 1350 μmol g–1 h–1 and a CO selectivity of 87%, both of which are significantly higher than those of previously reported metal–organic framework (MOF)-based photocatalysts. Experimental characterizations and density functional theory (DFT) calculations reveal that the effective charge separation and lowered free energy of CO2 reduction on 66-IS-Ni promote CO2 conversion. This study presents a universal strategy for the uniform dispersion of molecular catalysts in amino-functionalized MOF for efficient photocatalytic applications.
中文翻译:
在 NH2-UiO-66 中固定 Isatin-Schiff 碱复合物以实现高光催化 CO2 还原
通过光催化将二氧化碳 (CO 2 ) 还原为碳基材料是一个具有挑战性的过程,因为该过程很复杂并且会产生多种副产品。因此,开发具有高产率和选择性的CO 2还原光催化剂至关重要。在此,我们提出了一种通过将靛红-席夫贱金属配合物 (IS) 共价连接到微孔,将Ni、Co 和 Cu 离子固定在 NH 2 -UiO-66中来创建高性能催化剂的策略。合成后的 NH 2 -UiO-66/IS-complex ( 66-IS-M , M = Ni, Co, Cu) 光催化剂对 CO 2的还原表现出特殊的光催化活性因为固定化的金属离子在反应过程中充当活性位点。其中,66-IS-Ni的最大CO生成率为1350 μmol g –1 h –1,CO选择性为87%,均显着高于之前报道的金属有机骨架(MOF)-基于光催化剂。实验表征和密度泛函理论 (DFT) 计算表明,66-IS-Ni上的有效电荷分离和降低的 CO 2还原自由能促进了 CO 2转化。本研究提出了一种通用策略,用于将分子催化剂均匀分散在氨基功能化 MOF 中,以实现高效的光催化应用。
更新日期:2023-02-03
中文翻译:
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在 NH2-UiO-66 中固定 Isatin-Schiff 碱复合物以实现高光催化 CO2 还原
通过光催化将二氧化碳 (CO 2 ) 还原为碳基材料是一个具有挑战性的过程,因为该过程很复杂并且会产生多种副产品。因此,开发具有高产率和选择性的CO 2还原光催化剂至关重要。在此,我们提出了一种通过将靛红-席夫贱金属配合物 (IS) 共价连接到微孔,将Ni、Co 和 Cu 离子固定在 NH 2 -UiO-66中来创建高性能催化剂的策略。合成后的 NH 2 -UiO-66/IS-complex ( 66-IS-M , M = Ni, Co, Cu) 光催化剂对 CO 2的还原表现出特殊的光催化活性因为固定化的金属离子在反应过程中充当活性位点。其中,66-IS-Ni的最大CO生成率为1350 μmol g –1 h –1,CO选择性为87%,均显着高于之前报道的金属有机骨架(MOF)-基于光催化剂。实验表征和密度泛函理论 (DFT) 计算表明,66-IS-Ni上的有效电荷分离和降低的 CO 2还原自由能促进了 CO 2转化。本研究提出了一种通用策略,用于将分子催化剂均匀分散在氨基功能化 MOF 中,以实现高效的光催化应用。