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CO/CO2 混合物在 Ru-Co 单原子合金上的反应分离
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-02 , DOI: 10.1021/acscatal.2c05110
Renjie Liu 1 , John N. El Berch 2 , Stephen House 2, 3, 4 , Samuel W. Meil 1 , Giannis Mpourmpakis 2 , Marc D. Porosoff 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-02 , DOI: 10.1021/acscatal.2c05110
Renjie Liu 1 , John N. El Berch 2 , Stephen House 2, 3, 4 , Samuel W. Meil 1 , Giannis Mpourmpakis 2 , Marc D. Porosoff 1
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CO/CO 2混合物的反应分离是降低 CO 2氢化为化学品和燃料的能量需求的有前途的途径,并在美国海军的海水转化为燃料过程中得到应用。对于 CO/CO 2原料,挑战在于激活 CO 以生产较重的碳氢化合物,同时防止 CO 2甲烷化,这需要低温费-托合成 (FTS) 催化剂。在这项工作中,我们展示了 Ru-Co 单原子合金 (SAA) 催化剂在 50/50 CO/CO 2流中以 11.7 μmol/s/g-钴(基于己烷)的速率产生 C 5+烃≤1% CO 2转换。该反应在相对较低的温度 (200 °C) 和较高的气时空速 (GHSV:84,000 mL/g/h) 下进行,这与上游逆向水煤气变换反应兼容。已经进行了详细的实验、催化剂表征和密度泛函理论 (DFT) 计算,以了解活性相、Ru 掺杂剂的作用以及在高温 (>200 °C) 下发生的催化剂重组。发现 Ru 掺杂剂可促进 Co 物种的还原,无需预还原即可实现 CO 加氢的催化活性,但可能不会增强 FTS 活性或所需的 C 5+烃选择性。
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更新日期:2023-02-02

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