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改变 B12 依赖性自由基 SAM 酶 OxsB 和 AlsB 活性位点中产生的底物自由基的命运
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-01-31 , DOI: 10.1021/jacs.2c12953
Yu-Hsuan Lee 1 , Yu-Cheng Yeh 1 , Po-Hsun Fan 1 , Aoshu Zhong 2 , Mark W Ruszczycky 2 , Hung-Wen Liu 1, 2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-01-31 , DOI: 10.1021/jacs.2c12953
Yu-Hsuan Lee 1 , Yu-Cheng Yeh 1 , Po-Hsun Fan 1 , Aoshu Zhong 2 , Mark W Ruszczycky 2 , Hung-Wen Liu 1, 2
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OxsB 是 B 12-依赖性自由基 SAM 酶，催化 2'-脱氧腺苷 5'-磷酸氧化环收缩为脱氢的、含氧杂环丁烷的氧杂环辛 A 磷酸前体。AlsB 是 OxsB 的同源物，在白布西定的生物合成过程中参与类似的反应。在此，OxsB 和 AlsB 也显示出催化自由基介导的立体选择性 2'-脱氧腺苷一磷酸的 C2'-甲基化。该反应随着构型的反转进行，使得所得产物也具有可用于提取的 C2' 氢原子。然而，与甲基化相反，后续轮次的催化导致新添加的甲基的 C-C 脱氢产生 2'-亚甲基，然后自由基加成 5'-脱氧腺苷部分产生异二聚体。12依赖自由基 SAM 酶并强调自由基中间体对沿不同反应途径分叉的敏感性，即使在酶的高度组织化活性位点内也是如此。
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更新日期：2023-01-31
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