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Efficient Removal and Recovery of Uranium by a Layered Organic–Inorganic Hybrid Thiostannate
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2016-09-16 , DOI: 10.1021/jacs.6b07351
Mei-Ling Feng 1, 2 , Debajit Sarma 2 , Xing-Hui Qi 1 , Ke-Zhao Du 1 , Xiao-Ying Huang 1 , Mercouri G. Kanatzidis 2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2016-09-16 , DOI: 10.1021/jacs.6b07351
Mei-Ling Feng 1, 2 , Debajit Sarma 2 , Xing-Hui Qi 1 , Ke-Zhao Du 1 , Xiao-Ying Huang 1 , Mercouri G. Kanatzidis 2
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Uranium is important in the nuclear fuel cycle both as an energy source and as radioactive waste. It is of vital importance to recover uranium from nuclear waste solutions for further treatment and disposal. Herein we present the first chalcogenide example, (Me2NH2)1.33(Me3NH)0.67Sn3S7·1.25H2O (FJSM-SnS), in which organic amine cations can be used for selective UO2(2+) ion-exchange. The UO2(2+)-exchange kinetics perfectly conforms to pseudo-second-order reaction, which is observed for the first time in a chalcogenide ion-exchanger. This reveals the chemical adsorption process and its ion-exchange mechanism. FJSM-SnS has excellent pH stability in both strongly acidic and basic environments (pH = 2.1-11), with a maximum uranium-exchange capacity of 338.43 mg/g. It can efficiently capture UO2(2+) ions in the presence of high concentrations of Na(+), Ca(2+), or HCO3(-) (the highest distribution coefficient Kd value reached 4.28 × 10(4) mL/g). The material is also very effective in removing of trace levels of U in the presence of excess Na(+) (the relative amounts of U removed are close to 100%). The UO2(2+)···S(2-) interactions are the basis for the high selectivity. Importantly, the uranyl ion in the exchanged products could be easily eluted with an environmentally friendly method, by treating the UO2(2+)-laden materials with a concentrated KCl solution. These advantages coupled with the very high loading capacity, low cost, environmentally friendly nature, and facile synthesis make FJSM-SnS a new promising remediation material for removal of radioactive U from nuclear waste solutions.
中文翻译：
层状有机-无机杂化硫锡酸盐有效去除和回收铀
铀作为能源和放射性废物在核燃料循环中都很重要。从核废料溶液中回收铀以供进一步处理和处置至关重要。在此，我们展示了第一个硫属化物示例，(Me2NH2)1.33(Me3NH)0.67Sn3S7·1.25H2O (FJSM-SnS)，其中有机胺阳离子可用于选择性 UO2(2+) 离子交换。UO2(2+)-交换动力学完全符合伪二级反应，这是第一次在硫属化物离子交换剂中观察到的。这揭示了化学吸附过程及其离子交换机制。FJSM-SnS 在强酸性和碱性环境（pH = 2.1-11）中均具有优异的 pH 稳定性，最大铀交换容量为 338.43 mg/g。它可以在高浓度 Na(+) 存在下有效捕获 UO2(2+) 离子，Ca(2+) 或 HCO3(-)（最高分配系数 Kd 值达到 4.28 × 10(4) mL/g）。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环保的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理载有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。
更新日期：2016-09-16
中文翻译：
层状有机-无机杂化硫锡酸盐有效去除和回收铀
铀作为能源和放射性废物在核燃料循环中都很重要。从核废料溶液中回收铀以供进一步处理和处置至关重要。在此，我们展示了第一个硫属化物示例，(Me2NH2)1.33(Me3NH)0.67Sn3S7·1.25H2O (FJSM-SnS)，其中有机胺阳离子可用于选择性 UO2(2+) 离子交换。UO2(2+)-交换动力学完全符合伪二级反应，这是第一次在硫属化物离子交换剂中观察到的。这揭示了化学吸附过程及其离子交换机制。FJSM-SnS 在强酸性和碱性环境（pH = 2.1-11）中均具有优异的 pH 稳定性，最大铀交换容量为 338.43 mg/g。它可以在高浓度 Na(+) 存在下有效捕获 UO2(2+) 离子，Ca(2+) 或 HCO3(-)（最高分配系数 Kd 值达到 4.28 × 10(4) mL/g）。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环保的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理载有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。在存在过量 Na(+) 的情况下，该材料在去除痕量 U 方面也非常有效（去除的 U 的相对量接近 100%）。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。UO2(2+)...S(2-) 相互作用是高选择性的基础。重要的是，交换产物中的铀酰离子可以很容易地用一种环境友好的方法洗脱，通过用浓缩的 KCl 溶液处理含有 UO2(2+) 的材料。这些优点加上非常高的负载能力、低成本、环境友好性和易于合成，使 FJSM-SnS 成为一种新的有前途的修复材料，用于从核废料溶液中去除放射性 U。
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