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用于间甲酚在 Pt/TiO2 催化剂上加氢脱氧的 Pt 和锐钛矿 TiO2 面之间强金属-载体相互作用的起源
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2023-01-23 , DOI: 10.1016/j.jcat.2023.01.023
Xiaoxia Wu , Chang-jun Liu , Hua Wang , Qingfeng Ge , Xinli Zhu

金属/可还原金属氧化物催化剂广泛用于加氢脱氧 (HDO) 反应,用于升级生物油以生产化学品和燃料成分。在如此强的还原条件下,应该会发生强金属-载体相互作用(SMSI),然而,很少有研究致力于了解金属氧化物刻面对 SMSI 的影响及其对 HDO 性能的影响。在此,负载在具有 (1 0 1)、(1 0 0) 和 (0 0 1)不同主要暴露面的锐钛矿 TiO 2上的 Pt在 350 °C 和大气 H 2压力下在间甲酚的 HDO 中制备和测试. Pt/TiO 2的SMSI程度强烈依赖于TiO 2的刻面      350℃还原时,包封度按Pt/TiO 2 -100 > Pt/TiO 2 -001 > Pt/TiO 2 -101的顺序降低。包封与TiO 2的还原度和氧空位的位置密切相关,这是由不同晶面上不同的氧空位形成和各向异性扩散速率引起的。中间体 SMSI 是在 TiO 2 -001 上实现的,它在 TiO x /Pt的界面周边产生了最大密度的 Pt-O v -Ti 3+位点,用于间甲酚的脱氧,从而导致最高的反应速率和周转率频率 (TOF) 而最低活化能 (E a). 相反,TiO 2 -100 上的最大 SMSI 导致最低的脱氧率,而最高的 E a这项工作提供了对 Pt/TiO 2的刻面依赖性 SMSI 的深入了解,并表明可以通过调整 TiO 2的刻面来精细调整 HDO 活性。





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更新日期:2023-01-28
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