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Photocatalytic Coreduction of N2 and CO2 with H2O to (NH2)2CO on 2D-CdS/3D-BiOBr
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-01-18 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c06827
Yingshu Wang 1 , Shuyue Wang 1 , Jiasi Gan 1 , Jinni Shen 2 , Zizhong Zhang 2 , Huidong Zheng 1 , Xuxu Wang 2
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-01-18 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c06827
Yingshu Wang 1 , Shuyue Wang 1 , Jiasi Gan 1 , Jinni Shen 2 , Zizhong Zhang 2 , Huidong Zheng 1 , Xuxu Wang 2
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One-pot synthesis of urea [(NH2)2CO] from easily available small molecules, that is, N2, CO2, and H2O, is an extremely attractive but very challenging reaction. 2D-CdS@3D-BiOBr composites with S-scheme heterojunctions are constructed via a facile hydrothermal technique followed by a self-assembly method and shown to be an excellent photocatalyst enabling the reduction of N2 and CO2 with H2O to (NH2)2CO under visible light. The optimal 40%2D-CdS@3D-BiOBr sample shows up to 15 μmol·g–1·h–1 total yield of NH3 and (NH2)2CO, of which (NH2)2CO accounts for 54%. The apparent quantum efficiency (AQE) is 3.93% for urea production. On the photocatalyst, urea is speculated to form by two possible chemical routes. One is direct photocatalytic synthesis. Both N2 and CO2 molecules are activated by the Cd2+ ion of 2D-CdS and the oxygen defect of 3D-BiOBr at the edges of the heterojunction interface of 2D-CdS/3D-BiOBr, respectively. *HNCONH* is the key intermediate of the formation of (NH2)2CO molecules. The other is indirect synthesis by photocatalysis and then thermocatalysis. N2 is reduced into NH3 and CO2 is reduced into CO on 2D-CdS by the photogenerated electrons and protons, and then the formed NH3 reacts with the reactant CO2 or the product CO to form (NH2)2CO by thermocatalysis on 2D-CdS. The former is dominant for urea synthesis. The work confirms that urea could be synthesized photocatalytically from cheap N2, CO2, and H2O under visible light. A composite heterojunction semiconductor could be a prospective photocatalyst appropriate for the complex reaction.
中文翻译：
N2 和 CO2 与 H2O 在 2D-CdS/3D-BiOBr 上光催化共还原为 (NH2)2CO
从容易获得的小分子（即 N 2、CO 2和 H 2 O）一锅法合成尿素 [(NH 2 ) 2 CO]是一种极具吸引力但极具挑战性的反应。具有 S 型异质结的 2D-CdS@3D-BiOBr 复合材料通过简便的水热技术和自组装方法构建，并被证明是一种出色的光催化剂，能够用 H 2 O 将 N 2和 CO 2还原为（NH 2 ) 2 CO 在可见光下。最佳的 40%2D-CdS@3D-BiOBr 样品显示出高达 15 μmol·g –1 ·h –1的 NH 3总产量(NH 2 ) 2 CO，其中(NH 2 ) 2 CO占54%。尿素生产的表观量子效率 (AQE) 为 3.93%。在光催化剂上，尿素被推测通过两种可能的化学途径形成。一种是直接光催化合成。N 2和CO 2分子分别被2D-CdS的Cd 2+离子和2D-CdS/3D-BiOBr的异质结界面边缘的3D-BiOBr的氧缺陷激活。*HNCONH* 是 (NH 2 ) 2 CO 分子形成的关键中间体。另一种是先光催化再热催化间接合成。氮气2光生电子和质子在2D-CdS上还原成NH 3和CO 2还原成CO，然后生成的NH 3与反应物CO 2或产物CO通过热催化作用生成(NH 2 ) 2 CO二维硫化镉。前者在尿素合成中占主导地位。该工作证实，尿素可以在可见光下从廉价的 N 2、CO 2和 H 2 O 光催化合成。复合异质结半导体可能是一种适用于复杂反应的有前途的光催化剂。
更新日期：2023-01-18
中文翻译：
N2 和 CO2 与 H2O 在 2D-CdS/3D-BiOBr 上光催化共还原为 (NH2)2CO
从容易获得的小分子（即 N 2、CO 2和 H 2 O）一锅法合成尿素 [(NH 2 ) 2 CO]是一种极具吸引力但极具挑战性的反应。具有 S 型异质结的 2D-CdS@3D-BiOBr 复合材料通过简便的水热技术和自组装方法构建，并被证明是一种出色的光催化剂，能够用 H 2 O 将 N 2和 CO 2还原为（NH 2 ) 2 CO 在可见光下。最佳的 40%2D-CdS@3D-BiOBr 样品显示出高达 15 μmol·g –1 ·h –1的 NH 3总产量(NH 2 ) 2 CO，其中(NH 2 ) 2 CO占54%。尿素生产的表观量子效率 (AQE) 为 3.93%。在光催化剂上，尿素被推测通过两种可能的化学途径形成。一种是直接光催化合成。N 2和CO 2分子分别被2D-CdS的Cd 2+离子和2D-CdS/3D-BiOBr的异质结界面边缘的3D-BiOBr的氧缺陷激活。*HNCONH* 是 (NH 2 ) 2 CO 分子形成的关键中间体。另一种是先光催化再热催化间接合成。氮气2光生电子和质子在2D-CdS上还原成NH 3和CO 2还原成CO，然后生成的NH 3与反应物CO 2或产物CO通过热催化作用生成(NH 2 ) 2 CO二维硫化镉。前者在尿素合成中占主导地位。该工作证实，尿素可以在可见光下从廉价的 N 2、CO 2和 H 2 O 光催化合成。复合异质结半导体可能是一种适用于复杂反应的有前途的光催化剂。
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