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Tuning functionalized hexagonal boron nitride quantum dots for full visible-light fluorescence emission
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2023-01-06 , DOI: 10.1039/d2cp04728d Yuan-Jun Gao 1 , Sang Kyu Kwak 2
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2023-01-06 , DOI: 10.1039/d2cp04728d Yuan-Jun Gao 1 , Sang Kyu Kwak 2
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Tunable photoluminescence has been observed in hexagonal boron nitride quantum dots (BNQDs), but the underlying luminescence mechanism remains elusive. In this study, we examine excited-state properties of several functionalized BNQDs models using density functional theory (DFT), time-dependent DFT, and multistate complete active space second-order perturbation theory (MS-CASPT2) methods. Unlike reported graphene quantum dots, photoluminescence of BNQDs is not affected by their sizes (<2.5 nm). Instead, the embedded single sp3 carbon atom connecting different functional groups can tune emission colors of BNQDs, whose emission wavelength cover full range of visible light and even extend toward near-infrared region. Further analysis reveals that both exciton self-trapping and electron–hole separation decrease HOMO–LUMO energy gaps, leading to large Stokes shifts. Moreover, uneven and even hybridizations induce blue- and red-shifted emission spectra. These findings provide novel insights into full-spectrum emission of BNQDs modified with functional groups.
中文翻译：
调整功能化六方氮化硼量子点以实现全可见光荧光发射
已在六方氮化硼量子点 (BNQD) 中观察到可调光致发光，但潜在的发光机制仍然难以捉摸。在这项研究中，我们使用密度泛函理论 (DFT)、瞬态 DFT 和多态完全活性空间二阶微扰理论 (MS-CASPT2) 方法检查了几种功能化 BNQD 模型的激发态特性。与报道的石墨烯量子点不同，BNQD 的光致发光不受其尺寸（<2.5 nm）的影响。相反，嵌入式单 sp 3连接不同官能团的碳原子可以调节BNQDs的发射颜色，其发射波长覆盖整个可见光范围，甚至向近红外区域延伸。进一步分析表明，激子自陷和电子-空穴分离都会降低 HOMO-LUMO 能隙，从而导致大的 Stokes 位移。此外，不均匀甚至均匀的杂交会导致发射光谱发生蓝移和红移。这些发现为用官能团修饰的 BNQD 的全光谱发射提供了新的见解。
更新日期：2023-01-06
中文翻译：
调整功能化六方氮化硼量子点以实现全可见光荧光发射
已在六方氮化硼量子点 (BNQD) 中观察到可调光致发光，但潜在的发光机制仍然难以捉摸。在这项研究中，我们使用密度泛函理论 (DFT)、瞬态 DFT 和多态完全活性空间二阶微扰理论 (MS-CASPT2) 方法检查了几种功能化 BNQD 模型的激发态特性。与报道的石墨烯量子点不同，BNQD 的光致发光不受其尺寸（<2.5 nm）的影响。相反，嵌入式单 sp 3连接不同官能团的碳原子可以调节BNQDs的发射颜色，其发射波长覆盖整个可见光范围，甚至向近红外区域延伸。进一步分析表明，激子自陷和电子-空穴分离都会降低 HOMO-LUMO 能隙，从而导致大的 Stokes 位移。此外，不均匀甚至均匀的杂交会导致发射光谱发生蓝移和红移。这些发现为用官能团修饰的 BNQD 的全光谱发射提供了新的见解。
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