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N2O Catalytic Decomposition and NH3-SCR Coupling Reactions over Fe-SSZ-13 Catalyst: Mechanisms and Interactions Unraveling via Experiments and DFT Calculations
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-12-29 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04747 Jie Cheng 1 , Dahai Zheng 1 , Gangqiang Yu 1 , Ruinian Xu 1 , Chengna Dai 1 , Ning Liu 1 , Ning Wang 1 , Biaohua Chen 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-12-29 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04747 Jie Cheng 1 , Dahai Zheng 1 , Gangqiang Yu 1 , Ruinian Xu 1 , Chengna Dai 1 , Ning Liu 1 , Ning Wang 1 , Biaohua Chen 1
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Simultaneous catalytic elimination of NO and N2O from exhausts is an ideal solution for nitric or adipic acid plants. Herein, Fe-based zeolite catalysts were applied for the NH3–NOx–N2O system. 1% Fe-SSZ-13 performed excellent catalytic activity with 100% conversions for both NOx and N2O at 400–600 °C. Experimental and computational research studies unraveled that NO could significantly improve N2O decomposition by reacting with αO* to generate easily desorbed NO2; furthermore, NO−αO* also can decrease charge density of Fe−αO*, facilitating αO* desorbed from the Fe sites. Besides, NH3 inhibits low-temperature deN2O activity due to strong competitive adsorption with N2O; however, NH3 accelerates N2O decomposition by consuming αO* and simultaneously reduces N2O as a reductant at high temperature. Interestingly, the αO* generated from N2O decomposition would enhance NO oxidation to NO2, which is beneficial to NH3-selective catalytic reduction. This work elaborates fundamental insights for simultaneous abatement of NOx and N2O and provides candidate catalyst for application.
中文翻译：
Fe-SSZ-13 催化剂上的 N2O 催化分解和 NH3-SCR 偶联反应：通过实验和 DFT 计算揭示的机理和相互作用
同时催化消除废气中的 NO 和 N 2 O 是硝酸或己二酸工厂的理想解决方案。在此，铁基沸石催化剂应用于NH 3 -NO x -N 2 O体系。1% Fe-SSZ-13在 400–600 °C 下表现出出色的催化活性，NO x和 N 2 O 的转化率为 100%。实验和计算研究表明，NO 可以通过与 αO* 反应生成易于解吸的 NO 2 ，从而显着提高 N 2 O 的分解；此外，NO-αO*还可以降低Fe-αO*的电荷密度，促进αO*从Fe位点解吸。此外，NH 3由于与N 2 O的强竞争吸附，抑制低温脱N 2 O活性；然而，NH 3通过消耗αO*加速N 2 O分解，同时在高温下还原N 2 O作为还原剂。有趣的是，N 2 O分解产生的αO*会促进NO氧化成NO 2，这有利于NH 3的选择性催化还原。这项工作阐述了同时减少 NO x和 N 2 O 的基本见解，并为应用提供了候选催化剂。
更新日期：2022-12-29
中文翻译：
Fe-SSZ-13 催化剂上的 N2O 催化分解和 NH3-SCR 偶联反应：通过实验和 DFT 计算揭示的机理和相互作用
同时催化消除废气中的 NO 和 N 2 O 是硝酸或己二酸工厂的理想解决方案。在此，铁基沸石催化剂应用于NH 3 -NO x -N 2 O体系。1% Fe-SSZ-13在 400–600 °C 下表现出出色的催化活性，NO x和 N 2 O 的转化率为 100%。实验和计算研究表明，NO 可以通过与 αO* 反应生成易于解吸的 NO 2 ，从而显着提高 N 2 O 的分解；此外，NO-αO*还可以降低Fe-αO*的电荷密度，促进αO*从Fe位点解吸。此外，NH 3由于与N 2 O的强竞争吸附，抑制低温脱N 2 O活性；然而，NH 3通过消耗αO*加速N 2 O分解，同时在高温下还原N 2 O作为还原剂。有趣的是，N 2 O分解产生的αO*会促进NO氧化成NO 2，这有利于NH 3的选择性催化还原。这项工作阐述了同时减少 NO x和 N 2 O 的基本见解，并为应用提供了候选催化剂。
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