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Economical and Sustainable Synthesis of Small-Pore Chabazite Catalysts for NOx Abatement by Recycling Organic Structure-Directing Agents
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-12-23 , DOI: 10.1021/acs.est.2c07239 Wuwan Xiong 1 , Linhui Liu 1 , Anqi Guo 1 , Dongdong Chen 1 , Yulong Shan 2 , Mingli Fu 1 , Junliang Wu 1 , Daiqi Ye 1 , Peirong Chen 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-12-23 , DOI: 10.1021/acs.est.2c07239 Wuwan Xiong 1 , Linhui Liu 1 , Anqi Guo 1 , Dongdong Chen 1 , Yulong Shan 2 , Mingli Fu 1 , Junliang Wu 1 , Daiqi Ye 1 , Peirong Chen 1
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The application of small-pore chabazite-type SSZ-13 zeolites, key materials for the reduction of nitrogen oxides (NOx) in automotive exhausts and the selective conversion of methane, is limited by the use of expensive N,N,N-trimethyl-1-ammonium adamantine hydroxide (TMAdaOH) as an organic structure-directing agent (OSDA) during hydrothermal synthesis. Here, we report an economical and sustainable route for SSZ-13 synthesis by recycling and reusing the OSDA-containing waste liquids. The TMAdaOH concentration in waste liquids, determined by a bromocresol green colorimetric method, was found to be a key factor for SSZ-13 crystallization. The SSZ-13 zeolite synthesized under optimized conditions demonstrates similar physicochemical properties (surface area, porosity, crystallinity, Si/Al ratio, etc.) as that of the conventional synthetic approach. We then used the waste liquid-derived SSZ-13 as the parent zeolite to synthesize Cu ion-exchanged SSZ-13 (i.e., Cu-SSZ-13) for ammonia-mediated selective catalytic reduction of NOx (NH3-SCR) and observed a higher activity as well as better hydrothermal stability than Cu-SSZ-13 by conventional synthesis. In situ infrared and ultraviolet–visible spectroscopy investigations revealed that the superior NH3-SCR performance of waste liquid-derived Cu-SSZ-13 results from a higher density of Cu2+ sites coordinated to paired Al centers on the zeolite framework. The technoeconomic analysis highlights that recycling OSDA-containing waste liquids could reduce the raw material cost of SSZ-13 synthesis by 49.4% (mainly because of the higher utilization efficiency of TMAdaOH) and, meanwhile, the discharging of wastewater by 45.7%.
中文翻译：
通过回收有机结构导向剂经济可持续地合成小孔菱沸石催化剂用于 NOx 减排
小孔菱沸石型 SSZ-13 沸石是减少汽车尾气中氮氧化物 (NOx) 和甲烷选择性转化的关键材料，其应用受到使用昂贵的N、N、N-trimethyl-1-ammonium adamantine hydroxide (TMADaOH) 作为水热合成过程中的有机结构导向剂 (OSDA)。在这里，我们通过回收和再利用含 OSDA 的废液，报告了一条经济且可持续的 SSZ-13 合成路线。通过溴甲酚绿比色法测定的废液中的 TMAdaOH 浓度被发现是 SSZ-13 结晶的关键因素。在优化条件下合成的 SSZ-13 沸石表现出与传统合成方法相似的物理化学性质（表面积、孔隙率、结晶度、Si/Al 比等）。然后我们使用废液衍生的SSZ-13作为母体沸石合成Cu离子交换的SSZ-13（即Cu-SSZ-13）用于氨介导的选择性催化还原NO x（NH3 -SCR)，并观察到比常规合成的 Cu-SSZ-13 具有更高的活性和更好的水热稳定性。原位红外和紫外-可见光谱研究表明，废液衍生的 Cu-SSZ-13的优异 NH 3 -SCR 性能源于较高密度的 Cu 2+位点与沸石骨架上的成对 Al 中心配位。技术经济分析表明，回收含OSDA废液可使合成SSZ-13的原料成本降低49.4%（主要是TMAdOH的利用效率更高），同时废水排放量减少45.7%。
更新日期：2022-12-23
中文翻译：
通过回收有机结构导向剂经济可持续地合成小孔菱沸石催化剂用于 NOx 减排
小孔菱沸石型 SSZ-13 沸石是减少汽车尾气中氮氧化物 (NOx) 和甲烷选择性转化的关键材料，其应用受到使用昂贵的N、N、N-trimethyl-1-ammonium adamantine hydroxide (TMADaOH) 作为水热合成过程中的有机结构导向剂 (OSDA)。在这里，我们通过回收和再利用含 OSDA 的废液，报告了一条经济且可持续的 SSZ-13 合成路线。通过溴甲酚绿比色法测定的废液中的 TMAdaOH 浓度被发现是 SSZ-13 结晶的关键因素。在优化条件下合成的 SSZ-13 沸石表现出与传统合成方法相似的物理化学性质（表面积、孔隙率、结晶度、Si/Al 比等）。然后我们使用废液衍生的SSZ-13作为母体沸石合成Cu离子交换的SSZ-13（即Cu-SSZ-13）用于氨介导的选择性催化还原NO x（NH3 -SCR)，并观察到比常规合成的 Cu-SSZ-13 具有更高的活性和更好的水热稳定性。原位红外和紫外-可见光谱研究表明，废液衍生的 Cu-SSZ-13的优异 NH 3 -SCR 性能源于较高密度的 Cu 2+位点与沸石骨架上的成对 Al 中心配位。技术经济分析表明，回收含OSDA废液可使合成SSZ-13的原料成本降低49.4%（主要是TMAdOH的利用效率更高），同时废水排放量减少45.7%。
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