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Sunlight-Driven Production of Reactive Oxygen Species from Natural Iron Minerals: Quantum Yield and Wavelength Dependence
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-12-20 , DOI: 10.1021/acs.est.2c06942 Xiaoshan Zheng 1 , Binbin Wu 1 , Chong Zhou 1 , Tian Liu 1 , Yanling Wang 1 , Guoqiang Zhao 1 , Baoliang Chen 1 , Chiheng Chu 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-12-20 , DOI: 10.1021/acs.est.2c06942 Xiaoshan Zheng 1 , Binbin Wu 1 , Chong Zhou 1 , Tian Liu 1 , Yanling Wang 1 , Guoqiang Zhao 1 , Baoliang Chen 1 , Chiheng Chu 1
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Photochemically generated reactive oxygen species (ROS) play numerous key roles in earth’s surface biogeochemical processes and pollutant dynamics. ROS production has historically been linked to the photosensitization of natural organic matter. Here, we report the photochemical ROS production from three naturally abundant iron minerals. All investigated iron minerals are photoactive toward sunlight irradiation, with photogenerated currents linearly correlated with incident light intensity. Hydroxyl radicals (•OH) and hydrogen peroxide (H2O2) are identified as the major ROS species, with apparent quantum yields ranging from 1.4 × 10–8 to 3.9 × 10–8 and 5.8 × 10–8 to 2.5 × 10–6, respectively. Photochemical ROS production exhibits high wavelength dependence, for instance, the •OH quantum yield decreases with the increase of light wavelength from 375 to 425 nm, and above 425 nm it sharply decreases to zero. The temperature shows a positive impact on •OH production, with apparent activation energies ranging from 8.0 to 17.8 kJ/mol. Interestingly, natural iron minerals with impurities exhibit higher ROS production than their pure crystal counterparts. Compared with organic photosensitizers, iron minerals exhibit higher wavelength dependence, higher selectivity, lower efficiency, and long-term stability in photochemical ROS production. Our study highlights natural inorganic iron mineral photochemistry as a ubiquitous yet previously overlooked source of ROS.
中文翻译：
阳光驱动的天然铁矿物活性氧的产生：量子产率和波长依赖性
光化学产生的活性氧 (ROS) 在地球表面生物地球化学过程和污染物动力学中起着许多关键作用。ROS 的产生历来与天然有机物的光敏作用有关。在这里，我们报告了三种天然丰富的铁矿物产生的光化学 ROS。所有研究的铁矿物都对阳光照射具有光敏性，光生电流与入射光强度线性相关。羟基自由基 ( • OH) 和过氧化氢 (H 2 O 2 ) 被确定为主要的 ROS 种类，表观量子产率范围为 1.4 × 10 –8至 3.9 × 10 –8和 5.8 × 10 –8至 2.5 × 10–6分别。光化学 ROS 的产生表现出高度的波长依赖性，例如，• OH 量子产率随着光波长从 375 纳米增加到 425 纳米而降低，并且在 425 纳米以上它急剧下降到零。温度显示出对•的积极影响OH 产生，表观活化能范围为 8.0 至 17.8 kJ/mol。有趣的是，含有杂质的天然铁矿物比其纯晶体对应物表现出更高的 ROS 产量。与有机光敏剂相比，铁矿物在光化学 ROS 生产中表现出更高的波长依赖性、更高的选择性、更低的效率和长期稳定性。我们的研究强调天然无机铁矿物光化学是一种普遍存在但以前被忽视的 ROS 来源。
更新日期：2022-12-20
中文翻译：
阳光驱动的天然铁矿物活性氧的产生：量子产率和波长依赖性
光化学产生的活性氧 (ROS) 在地球表面生物地球化学过程和污染物动力学中起着许多关键作用。ROS 的产生历来与天然有机物的光敏作用有关。在这里，我们报告了三种天然丰富的铁矿物产生的光化学 ROS。所有研究的铁矿物都对阳光照射具有光敏性，光生电流与入射光强度线性相关。羟基自由基 ( • OH) 和过氧化氢 (H 2 O 2 ) 被确定为主要的 ROS 种类，表观量子产率范围为 1.4 × 10 –8至 3.9 × 10 –8和 5.8 × 10 –8至 2.5 × 10–6分别。光化学 ROS 的产生表现出高度的波长依赖性，例如，• OH 量子产率随着光波长从 375 纳米增加到 425 纳米而降低，并且在 425 纳米以上它急剧下降到零。温度显示出对•的积极影响OH 产生，表观活化能范围为 8.0 至 17.8 kJ/mol。有趣的是，含有杂质的天然铁矿物比其纯晶体对应物表现出更高的 ROS 产量。与有机光敏剂相比，铁矿物在光化学 ROS 生产中表现出更高的波长依赖性、更高的选择性、更低的效率和长期稳定性。我们的研究强调天然无机铁矿物光化学是一种普遍存在但以前被忽视的 ROS 来源。
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