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用于电催化醇氧化的具有高本征活性的 O* 主导的 β-NiOOH 中间体的鉴定和起源
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-12-19 , DOI: 10.1021/acscatal.2c02104 Qingyu Xue 1 , Zhaoming Xia 2 , Wangyan Gou 1 , Jun Bu 1 , Jiayuan Li 1 , Hai Xiao 2 , Yongquan Qu 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-12-19 , DOI: 10.1021/acscatal.2c02104 Qingyu Xue 1 , Zhaoming Xia 2 , Wangyan Gou 1 , Jun Bu 1 , Jiayuan Li 1 , Hai Xiao 2 , Yongquan Qu 1
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用于醇氧化的镍基电催化剂为能量/化学转化提供了一种具有成本效益的途径，但受到其低活性的限制。原位形成的镍基电极的电活性β-NiOOH 上的主要 OH* 和少量 O* 物种被确定为催化中间体。我们从理论上分析了 OH* 主导的 β-NiOOH 本质上对醇的 α-C-H 具有低反应性，限制了它们的活化/解离。而 O* 主导的 β-NiOOH 具有高反应性，可实现更强的 α-C-H 活化/解离。结合原位表征，植酸盐能够在操作过程中在泡沫镍上构建 O* 主导的 β-NiOOH 表面，从而使苯甲醇电氧化活性提高 10.2 倍。
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更新日期：2022-12-19
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