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A Multifunctional “Halide-Equivalent” Anion Enabling Efficient CsPb(Br/I)3 Nanocrystals Pure-Red Light-Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Exceeding 23%
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2022-12-09 , DOI: 10.1002/adma.202209002
Jibin Zhang 1, 2 , Tiankai Zhang 3 , Zhuangzhuang Ma 1 , Fanglong Yuan 3, 4 , Xin Zhou 2 , Heyong Wang 3, 5 , Zhe Liu 6 , Jian Qing 2 , Hongting Chen 2 , Xinjian Li 1 , Shijian Su 6 , Jianing Xie 7 , Zhifeng Shi 1 , Lintao Hou 2 , Chongxin Shan 1
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2022-12-09 , DOI: 10.1002/adma.202209002
Jibin Zhang 1, 2 , Tiankai Zhang 3 , Zhuangzhuang Ma 1 , Fanglong Yuan 3, 4 , Xin Zhou 2 , Heyong Wang 3, 5 , Zhe Liu 6 , Jian Qing 2 , Hongting Chen 2 , Xinjian Li 1 , Shijian Su 6 , Jianing Xie 7 , Zhifeng Shi 1 , Lintao Hou 2 , Chongxin Shan 1
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Pure-red perovskite LEDs (PeLEDs) based on CsPb(Br/I)3 nanocrystals (NCs) usually suffer from a compromise in emission efficiency and spectral stability on account of the surface halide vacancies-induced nonradiative recombination loss, halide phase segregation, and self-doping effect. Herein, a “halide-equivalent” anion of benzenesulfonate (BS–) is introduced into CsPb(Br/I)3 NCs as multifunctional additive to simultaneously address the above challenging issues. Joint experiment-theory characterizations reveal that the BS– can not only passivate the uncoordinated Pb2+-related defects at the surface of NCs, but also increase the formation energy of halide vacancies. Moreover, because of the strong electron-withdrawing property of sulfonate group, electrons are expected to transfer from the CsPb(Br/I)3 NC to BS– for reducing the self-doping effect and altering the n-type behavior of CsPb(Br/I)3 NCs to near ambipolarity. Eventually, synergistic boost in device performance is achieved for pure-red PeLEDs with CIE coordinates of (0.70, 0.30) and a champion external quantum efficiency of 23.5%, which is one of the best value among the ever-reported red PeLEDs approaching to the Rec. 2020 red primary color. Moreover, the BS–-modified PeLED exhibits negligible wavelength shift under different operating voltages. This strategy paves an efficient way for improving the efficiency and stability of pure-red PeLEDs.
中文翻译：
多功能“卤化物当量”阴离子可实现高效 CsPb(Br/I)3 纳米晶体纯红色发光二极管，外量子效率超过 23%
由于表面卤化物空位引起的非辐射复合损失、卤化物相分离和自掺杂作用。在此，将苯磺酸根 (BS – )的“卤化物当量”阴离子作为多功能添加剂引入 CsPb(Br/I) 3 NCs 中，以同时解决上述具有挑战性的问题。联合实验-理论表征表明，BS –不仅可以钝化未配位的 Pb 2+NCs 表面的相关缺陷，但也增加了卤化物空位的形成能。此外，由于磺酸盐基团的强吸电子特性，电子有望从 CsPb(Br/I) 3 NC 转移到 BS ，以降低自掺杂效应并改变 CsPb(Br) 的 n 型行为/I) 3 个NC 接近双极性。最终，CIE 坐标为 (0.70, 0.30) 的纯红色 PeLED 和 23.5% 的冠军外量子效率实现了器件性能的协同提升，这是有史以来报道的接近 2000 年的红色 PeLED 中价值最高的之一。记录。2020红原色。此外，BS –-修改后的 PeLED 在不同的工作电压下表现出可忽略不计的波长偏移。该策略为提高纯红色 PeLED 的效率和稳定性铺平了一条有效途径。
更新日期：2022-12-09
中文翻译：
多功能“卤化物当量”阴离子可实现高效 CsPb(Br/I)3 纳米晶体纯红色发光二极管，外量子效率超过 23%
由于表面卤化物空位引起的非辐射复合损失、卤化物相分离和自掺杂作用。在此，将苯磺酸根 (BS – )的“卤化物当量”阴离子作为多功能添加剂引入 CsPb(Br/I) 3 NCs 中，以同时解决上述具有挑战性的问题。联合实验-理论表征表明，BS –不仅可以钝化未配位的 Pb 2+NCs 表面的相关缺陷，但也增加了卤化物空位的形成能。此外，由于磺酸盐基团的强吸电子特性，电子有望从 CsPb(Br/I) 3 NC 转移到 BS ，以降低自掺杂效应并改变 CsPb(Br) 的 n 型行为/I) 3 个NC 接近双极性。最终，CIE 坐标为 (0.70, 0.30) 的纯红色 PeLED 和 23.5% 的冠军外量子效率实现了器件性能的协同提升，这是有史以来报道的接近 2000 年的红色 PeLED 中价值最高的之一。记录。2020红原色。此外，BS –-修改后的 PeLED 在不同的工作电压下表现出可忽略不计的波长偏移。该策略为提高纯红色 PeLED 的效率和稳定性铺平了一条有效途径。
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