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Boron-Doped and Ketonic Carbonyl Group-Enriched Graphdiyne as a Dual-Site Carbon Nanozyme with Enhanced Peroxidase-Like Activity
Analytical Chemistry ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-12-01 , DOI: 10.1021/acs.analchem.2c04239 Hetong Qi 1 , Yuxi Tong 1 , Mengyue Zhang 1 , Xuemei Wu 1 , Ling Yue 1
Analytical Chemistry ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-12-01 , DOI: 10.1021/acs.analchem.2c04239 Hetong Qi 1 , Yuxi Tong 1 , Mengyue Zhang 1 , Xuemei Wu 1 , Ling Yue 1
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We demonstrate the preparation of a dual-site carbon nanozyme, boron-doped and ketonic carbonyl (−C=O) group-enriched graphdiyne (B-GDY), with an enhanced peroxidase-like activity. Taking advantage of acidic oxidation treatment, GDY oxide (GDYO) with abundant surface oxygen-containing groups is obtained from pristine bulk GDY. Upon further thermal annealing of GDYO with H3BO3 under an inert atmosphere, B is introduced into GDY, while the loading of −C=O groups is increased onto B-GDY. We discover that boron-doped and ketonic carbonyl group-enriched graphdiyne as a dual-site carbon nanozyme endows it with an enhanced peroxidase-like activity, which is nearly 4.2-fold higher than that of GDY without B atoms and 6.6-fold higher than that of GDYO without B atoms and with low loading of −C=O groups. The high peroxidase-like activity of B-GDY is ascribed to the dual active sites (−C=O group and B atom) within it, which facilitates the adsorption and decomposition of H2O2 into hydroxyl radicals revealed by experimental and theoretical studies. Moreover, B-GDY is successfully employed to develop a colorimetric method for the detection of glucose with good sensitivity and selectivity. This work probes into the intrinsic peroxidase activity and structure–reactivity correlation, creating effective strategies for the preparation of GDY-based nanozymes.
中文翻译：
硼掺杂和酮羰基富集的石墨二炔作为具有增强的过氧化物酶样活性的双位点碳纳米酶
我们展示了双位点碳纳米酶、硼掺杂和酮基羰基 (-C=O) 富集石墨二炔 (B-GDY) 的制备，具有增强的过氧化物酶样活性。利用酸性氧化处理，从原始块状 GDY 中获得具有丰富表面含氧基团的 GDY 氧化物 (GDYO)。GDYO 与 H 3 BO 3进一步热退火后在惰性气氛下，B 被引入到 GDY 中，同时 -C=O 基团的负载增加到 B-GDY 上。我们发现硼掺杂和富含酮羰基的石墨二炔作为双位点碳纳米酶赋予它增强的过氧化物酶样活性，比不含 B 原子的 GDY 高近 4.2 倍，比不含 B 原子的 GDY 高 6.6 倍。 GDYO 没有 B 原子和低负荷的 -C=O 基团。B-GDY 的高类过氧化物酶活性归因于其内部的双活性位点（-C=O 基团和 B 原子），有利于 H 2 O 2的吸附和分解实验和理论研究揭示的羟基自由基。此外，B-GDY被成功地用于开发一种具有良好灵敏度和选择性的葡萄糖检测比色法。这项工作探讨了内在的过氧化物酶活性和结构-反应性相关性，为制备基于 GDY 的纳米酶创造了有效的策略。
更新日期：2022-12-01
中文翻译：
硼掺杂和酮羰基富集的石墨二炔作为具有增强的过氧化物酶样活性的双位点碳纳米酶
我们展示了双位点碳纳米酶、硼掺杂和酮基羰基 (-C=O) 富集石墨二炔 (B-GDY) 的制备，具有增强的过氧化物酶样活性。利用酸性氧化处理，从原始块状 GDY 中获得具有丰富表面含氧基团的 GDY 氧化物 (GDYO)。GDYO 与 H 3 BO 3进一步热退火后在惰性气氛下，B 被引入到 GDY 中，同时 -C=O 基团的负载增加到 B-GDY 上。我们发现硼掺杂和富含酮羰基的石墨二炔作为双位点碳纳米酶赋予它增强的过氧化物酶样活性，比不含 B 原子的 GDY 高近 4.2 倍，比不含 B 原子的 GDY 高 6.6 倍。 GDYO 没有 B 原子和低负荷的 -C=O 基团。B-GDY 的高类过氧化物酶活性归因于其内部的双活性位点（-C=O 基团和 B 原子），有利于 H 2 O 2的吸附和分解实验和理论研究揭示的羟基自由基。此外，B-GDY被成功地用于开发一种具有良好灵敏度和选择性的葡萄糖检测比色法。这项工作探讨了内在的过氧化物酶活性和结构-反应性相关性，为制备基于 GDY 的纳米酶创造了有效的策略。
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