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In Situ Reconstruction of Cu–N Coordinated MOFs to Generate Dispersive Cu/Cu2O Nanoclusters for Selective Electroreduction of CO2 to C2H4
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-11-29 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04275
Chang Liu 1 , Xiang-Da Zhang 1 , Jian-Mei Huang 1 , Meng-Xue Guan 1 , Ming Xu 1 , Zhi-Yuan Gu 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-11-29 , DOI: 10.1021/acscatal.2c04275
Chang Liu 1 , Xiang-Da Zhang 1 , Jian-Mei Huang 1 , Meng-Xue Guan 1 , Ming Xu 1 , Zhi-Yuan Gu 1
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Electrochemical reduction of CO2 to obtain high-value-added feedstocks is a promising strategy to alleviate the energy crisis. Cu-based catalysts generate multi-carbon products with high activity in the CO2 reduction reaction (CO2RR), although great challenges remain in the selectivity and stability of Cu-based catalysts. Here, highly active Cu/Cu2O nanoclusters were produced via in situ electrochemical reconstruction using Cu–N coordinated MOFs as precursors for the highly selective C2H4 synthesis, showing a Faradaic efficiency of 70.2 ± 1.7% toward C2H4 with a partial current density of 12.38 mA·cm–2 at −1.03 V vs RHE in the CO2RR. In situ infrared spectroscopy with the observation of *CO*CO and *CO*COH intermediates confirmed the C2H4 formation pathway, while in situ Raman spectroscopy, ex situ XPS, and HRTEM evidenced that the coexisting Cu2O and Cu nanoclusters were the active sites. The in situ reconstruction method could be used to synthesize catalysts with high activity and selectivity for CO2 electroreduction.
中文翻译:
原位重建 Cu-N 配位 MOF 以生成分散的 Cu/Cu2O 纳米团簇,用于将 CO2 选择性电还原为 C2H4
电化学还原CO 2以获得高附加值的原料是缓解能源危机的一种有前途的策略。Cu基催化剂在CO 2还原反应(CO 2 RR)中生成具有高活性的多碳产物,尽管Cu基催化剂的选择性和稳定性仍然存在很大挑战。在这里,使用 Cu-N 配位 MOF 作为高选择性 C 2 H 4合成的前体,通过原位电化学重构生产高活性 Cu/Cu 2 O 纳米团簇,显示出对 C 2 H 4的法拉第效率为 70.2 ± 1.7%局部电流密度为 12.38 mA·cm –2在 CO 2 RR 中为 −1.03 V vs RHE。原位红外光谱与 *CO*CO 和 *CO*COH 中间体的观察证实了 C 2 H 4的形成途径,而原位拉曼光谱、非原位 XPS 和 HRTEM 证明共存的 Cu 2 O 和 Cu 纳米团簇是活性位点。原位重构法可用于合成对CO 2电还原具有高活性和选择性的催化剂。
更新日期:2022-11-29
中文翻译:

原位重建 Cu-N 配位 MOF 以生成分散的 Cu/Cu2O 纳米团簇,用于将 CO2 选择性电还原为 C2H4
电化学还原CO 2以获得高附加值的原料是缓解能源危机的一种有前途的策略。Cu基催化剂在CO 2还原反应(CO 2 RR)中生成具有高活性的多碳产物,尽管Cu基催化剂的选择性和稳定性仍然存在很大挑战。在这里,使用 Cu-N 配位 MOF 作为高选择性 C 2 H 4合成的前体,通过原位电化学重构生产高活性 Cu/Cu 2 O 纳米团簇,显示出对 C 2 H 4的法拉第效率为 70.2 ± 1.7%局部电流密度为 12.38 mA·cm –2在 CO 2 RR 中为 −1.03 V vs RHE。原位红外光谱与 *CO*CO 和 *CO*COH 中间体的观察证实了 C 2 H 4的形成途径,而原位拉曼光谱、非原位 XPS 和 HRTEM 证明共存的 Cu 2 O 和 Cu 纳米团簇是活性位点。原位重构法可用于合成对CO 2电还原具有高活性和选择性的催化剂。