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Boosting Industrial-Level CO2 Electroreduction of N-Doped Carbon Nanofibers with Confined Tin-Nitrogen Active Sites via Accelerating Proton Transport Kinetics
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2022-11-28 , DOI: 10.1002/adfm.202208781 Xiangzhao Hu 1 , Yingnan Liu 1 , Wenjun Cui 2 , Xiaoxuan Yang 1 , Jiantong Li 3 , Sixing Zheng 1 , Bin Yang 1, 4 , Zhongjian Li 1, 4 , Xiahan Sang 2 , Yuanyuan Li 5 , Lecheng Lei 1, 4 , Yang Hou 1, 4, 6, 7
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2022-11-28 , DOI: 10.1002/adfm.202208781 Xiangzhao Hu 1 , Yingnan Liu 1 , Wenjun Cui 2 , Xiaoxuan Yang 1 , Jiantong Li 3 , Sixing Zheng 1 , Bin Yang 1, 4 , Zhongjian Li 1, 4 , Xiahan Sang 2 , Yuanyuan Li 5 , Lecheng Lei 1, 4 , Yang Hou 1, 4, 6, 7
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The development of highly efficient robust electrocatalysts with low overpotential and industrial-level current density is of great significance for CO2 electroreduction (CO2ER), however the low proton transport rate during the CO2ER remains a challenge. Herein, a porous N-doped carbon nanofiber confined with tin-nitrogen sites (Sn/NCNFs) catalyst is developed, which is prepared through an integrated electrospinning and pyrolysis strategy. The optimized Sn/NCNFs catalyst exhibits an outstanding CO2ER activity with the maximum CO FE of 96.5%, low onset potential of −0.3 V, and small Tafel slope of 68.8 mV dec−1. In a flow cell, an industrial-level CO partial current density of 100.6 mA cm−2 is achieved. In situ spectroscopic analysis unveil the isolated SnN site acted as active center for accelerating water dissociation and subsequent proton transport process, thus promoting the formation of intermediate *COOH in the rate-determining step for CO2ER. Theoretical calculations validate pyrrolic N atom adjacent to the SnN active species assisted reducing the energy barrier for *COOH formation, thus boosting the CO2ER kinetics. A Zn-CO2 battery is designed with the cathode of Sn/NCNFs, which delivers a maximum power density of 1.38 mW cm−2 and long-term stability.
中文翻译：
通过加速质子传输动力学促进具有受限锡氮活性位点的 N 掺杂碳纳米纤维的工业级 CO2 电还原
开发具有低过电位和工业级电流密度的高效稳健电催化剂对于CO 2电还原（CO 2 ER）具有重要意义，但是CO 2 ER过程中的低质子传输速率仍然是一个挑战。在此，开发了一种限制在锡氮位点 (Sn/NCNFs) 催化剂上的多孔 N 掺杂碳纳米纤维，它是通过集成的静电纺丝和热解策略制备的。优化后的 Sn/NCNFs 催化剂表现出出色的 CO 2 ER 活性，最大 CO FE 为 96.5%，起始电位低至 -0.3 V，Tafel 斜率为 68.8 mV dec -1。在流通池中，工业级 CO 分电流密度为 100.6 mA cm -2已完成。原位光谱分析揭示了孤立的 Sn N 位点作为加速水离解和随后的质子传输过程的活性中心，从而在 CO 2 ER 的决速步骤中促进了中间体 *COOH 的形成。理论计算证实，与 Sn N 活性物质相邻的吡咯 N 原子有助于降低 *COOH 形成的能垒，从而提高 CO 2 ER 动力学。Zn-CO 2电池采用 Sn/NCNF 正极设计，可提供 1.38 mW cm -2的最大功率密度和长期稳定性。
更新日期：2022-11-28
中文翻译：
通过加速质子传输动力学促进具有受限锡氮活性位点的 N 掺杂碳纳米纤维的工业级 CO2 电还原
开发具有低过电位和工业级电流密度的高效稳健电催化剂对于CO 2电还原（CO 2 ER）具有重要意义，但是CO 2 ER过程中的低质子传输速率仍然是一个挑战。在此，开发了一种限制在锡氮位点 (Sn/NCNFs) 催化剂上的多孔 N 掺杂碳纳米纤维，它是通过集成的静电纺丝和热解策略制备的。优化后的 Sn/NCNFs 催化剂表现出出色的 CO 2 ER 活性，最大 CO FE 为 96.5%，起始电位低至 -0.3 V，Tafel 斜率为 68.8 mV dec -1。在流通池中，工业级 CO 分电流密度为 100.6 mA cm -2已完成。原位光谱分析揭示了孤立的 Sn N 位点作为加速水离解和随后的质子传输过程的活性中心，从而在 CO 2 ER 的决速步骤中促进了中间体 *COOH 的形成。理论计算证实，与 Sn N 活性物质相邻的吡咯 N 原子有助于降低 *COOH 形成的能垒，从而提高 CO 2 ER 动力学。Zn-CO 2电池采用 Sn/NCNF 正极设计，可提供 1.38 mW cm -2的最大功率密度和长期稳定性。
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