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质子化吗啉物种和弱酸性环境在吗啉/酸催化的甲基丙烯醛生产中的作用的动力学和机制洞察
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2022-11-15 , DOI: 10.1016/j.cej.2022.140409
Qiu Zhao , Hui Zhao , Gang Wang , Hanwen Yan , Junping Zhang , Xinyue Liu , Yijun Cao

甲醛和丙醛合成甲基丙烯醛 (MAL )随着石油资源的逐渐枯竭,曼尼希反应备受关注。在此,制备了一系列具有不同酸类型和摩尔比的吗啉/酸催化剂来催化丙醛-甲醛反应以生产MAL。吗啉/酸的催化性能受吗啉/酸比、酸类型和反应混合物的初始pH值的显着影响。而反应物和甲醛来源的添加顺序会影响MAL的产率和选择性。结果表明,在50℃、弱酸性环境(pH=5.30)下,摩尔比为1/3的吗啉/乙酸催化丙醛转化率和MAL收率分别达到99.8%和89.7%。结果表明,吗啉在弱酸性环境下的质子化可有效抑制吗啉/乙酸催化剂的失活,促进MAL的生成,而碱性和强酸性环境均会抑制MAL的生成。机械 DFT 计算还表明,质子化吗啉物质不仅可以吗啉形式与甲醛相互作用,还可以作为质子供体。动力学研究表明,MAL 的形成速率一级依赖于丙醛和甲醛的浓度,活化能垒为 30.1 kJ/mol。不利的是,由于吗啉与甲醛、丙醛和 MAL 的副反应,最佳吗啉/乙酸催化剂会逐渐失活。





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更新日期:2022-11-17
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