两个交换耦合稳定自由基的单光子诱导电子自旋极化,Journal of the American Chemical Society

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两个交换耦合稳定自由基的单光子诱导电子自旋极化
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-11-14 , DOI: 10.1021/jacs.2c09680
Martin L Kirk _{1,

2,

3} , David A Shultz ₄ , Anil Reddy Marri ₄ , Patrick Hewitt ₄ , Art van der Est ₅

Affiliation

瞬态电子顺磁共振波谱已用于探测包含 4,4'-二叔丁基-2,2'-联吡啶 (bpy)的 Pt(II) 络合物中稳定的交换耦合有机双自由基的光致电子自旋极化和3,6-双(乙炔基-对-苯基-硝酰硝基氧)-邻-儿茶酚酸酯(CAT( o -C≡C-Ph-NN) ₂ )。光激发导致该复合物处于激发态的四个不成对自旋，自旋分别位于两个自由基 CAT ^•+和 bpy ^•–上。四个自旋在这些激发态下都是交换耦合的，CAT 中的非对角矩阵元素^•+-NN 交换允许交换增强的系统间穿越到³ T _1a状态，该状态具有 (bpy ^•– )Pt(CAT ^•+ ) 发色三重态特征。^此3 T _1a状态和热可访问的激发 LL'CT 状态之间的快速混合，然后是快速弛豫，提供了复合物³ S ₀基态中交换耦合的 NN 自由基的自旋极化。我们的研究结果表明，基态双自由基的定义明确的量子态可以用单光子激发来初始化，并且有可能进一步进行自旋操纵，以用于量子信息科学应用。

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更新日期：2022-11-14

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