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Multivariate indium–organic frameworks for highly efficient carbon dioxide capture and electrocatalytic conversion
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2022-11-08 , DOI: 10.1039/d2qi02020c Shuo Wang 1 , Ying Wang 1 , Jia-Min Huo 1 , Wen-Yu Yuan 1 , Peng Zhang 1 , Shu-Ni Li 1 , Quan-Guo Zhai 1
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2022-11-08 , DOI: 10.1039/d2qi02020c Shuo Wang 1 , Ying Wang 1 , Jia-Min Huo 1 , Wen-Yu Yuan 1 , Peng Zhang 1 , Shu-Ni Li 1 , Quan-Guo Zhai 1
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It is crucial to design highly selective and cost-effective materials for efficient CO2 uptake and the desirable transformation of CO2 into fuels or high-value chemical products. Here, we synthesize a series of trinuclear indium cluster-based metal–organic frameworks (MOFs) for highly efficient CO2 capture and electrocatalytic conversion into C1 products. By adjusting the metal type and replacing the ligand, the mixed metal-based MOF InCo-ABDBC-HIN shows high CO2 capture performance (101.7 cm3 g−1 at 273 K under low pressure) and superior activity (a maximum FEC1 of 81.5% at −2.2 V vs. Ag/Ag+) for electrocatalytic CO2 reduction in organic electrolytes due to its modified electronic structure. Theoretical calculations suggest that the substitution of In by Co significantly modified the electronic structure of In-based clusters, which provides rich unpaired electrons for the CO2RR and enhances the charge transfer efficiency. This work provides a specially coordinated trinuclear indium cluster-based MOF and sheds new light on the precise structural design of both CO2 adsorbents and electrocatalysts for efficient CO2 reduction.
中文翻译：
用于高效二氧化碳捕获和电催化转化的多元铟有机框架
设计具有高选择性和成本效益的材料对于高效吸收CO 2以及将 CO 2理想地转化为燃料或高价值化学产品至关重要。在这里，我们合成了一系列基于三核铟簇的金属有机框架 (MOF)，用于高效捕获 CO 2和电催化转化为 C 1产品。通过调整金属类型和更换配体，混合金属基 MOF InCo-ABDBC-HIN 表现出高 CO 2捕获性能（在低压下 273 K 时为101.7 cm 3 g -1 ）和优异的活性（最大 FE C1为−2.2 V 时为 81.5% vs. Ag/Ag +)由于其改进的电子结构，可用于在有机电解质中电催化 CO 2还原。理论计算表明，Co取代In显着改变了In基团簇的电子结构，为CO 2 RR提供了丰富的未成对电子，提高了电荷转移效率。这项工作提供了一种特别协调的基于三核铟簇的 MOF，并为 CO 2吸附剂和电催化剂的精确结构设计提供了新的思路，以实现高效的 CO 2还原。
更新日期：2022-11-08
中文翻译：
用于高效二氧化碳捕获和电催化转化的多元铟有机框架
设计具有高选择性和成本效益的材料对于高效吸收CO 2以及将 CO 2理想地转化为燃料或高价值化学产品至关重要。在这里，我们合成了一系列基于三核铟簇的金属有机框架 (MOF)，用于高效捕获 CO 2和电催化转化为 C 1产品。通过调整金属类型和更换配体，混合金属基 MOF InCo-ABDBC-HIN 表现出高 CO 2捕获性能（在低压下 273 K 时为101.7 cm 3 g -1 ）和优异的活性（最大 FE C1为−2.2 V 时为 81.5% vs. Ag/Ag +)由于其改进的电子结构，可用于在有机电解质中电催化 CO 2还原。理论计算表明，Co取代In显着改变了In基团簇的电子结构，为CO 2 RR提供了丰富的未成对电子，提高了电荷转移效率。这项工作提供了一种特别协调的基于三核铟簇的 MOF，并为 CO 2吸附剂和电催化剂的精确结构设计提供了新的思路，以实现高效的 CO 2还原。
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