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SERS Monitored Kinetic Process of Gaseous Thiophenol Compound in Plasmonic MOF Nanoparticles
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2022-11-02 , DOI: 10.1021/acsami.2c13820 Xin Xie 1 , Nan Gao 2 , Yingzhou Huang 1, 3 , Yurui Fang 2
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2022-11-02 , DOI: 10.1021/acsami.2c13820 Xin Xie 1 , Nan Gao 2 , Yingzhou Huang 1, 3 , Yurui Fang 2
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Benefiting from the electromagnetic enhancement of noble metal nanoparticles (NPs) and the capture ability of organic frameworks, plasmonic metal–organic framework (MOF) structures have greatly promoted the development of gas detection by surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS). In those detections, the kinetic process of gaseous molecules in plasmonic-MOF structures has a great influence on SERS spectra, which is still lacking intensive investigation in previous reports. In this work, the kinetic processes of gaseous thiophenol compounds (TPC) in the plasmonic Zeolitic Imidazolate Framework (Ag@ZIF) core–shell NPs are studied by SERS spectra. The experimental data demonstrate that the SERS intensities of gaseous TPC could be enhanced once more in an H2 mixed gas environment with different functional groups of TPC. Further results reveal that the two-step enhancement of SERS intensities is not only related to the thicknesses of the MOF shell but also affected by the ambient mixed gas. To understand this novel phenomenon, the binding energy between the gaseous molecule and ZIF is calculated based on first-principles computation. In combination with the plasmonic properties of the Ag core, a molecular collision model is introduced here to show the distribution of gaseous TPC molecules in ZIF, which could be responsible for this interesting two-step enhancement of SERS intensities. Furthermore, the H2 assisted kinetic process of gaseous p-aminothiophenol (PATP) is also analyzed by the classical pseudo-first-order kinetic model, which is consistent with our experimental SERS data. Our work not only reveals the novel phenomenon of plasmonic-MOF structures to improve the gas detection by SERS spectra but also enriches the understanding of the microcosmic process of gaseous molecules in the mixed gas environment to optimize MOF structures for gas capture and storage.
中文翻译：
SERS 监测等离子体 MOF 纳米粒子中气态苯硫酚化合物的动力学过程
受益于贵金属纳米粒子（NPs）的电磁增强和有机骨架的捕获能力，等离子体金属-有机骨架（MOF）结构极大地促进了表面增强拉曼光谱（SERS）气体检测的发展。在这些检测中，等离子体-MOF结构中气体分子的动力学过程对SERS光谱有很大影响，这在以前的报道中仍然缺乏深入研究。在这项工作中，气态苯硫酚化合物 (TPC) 在等离子体沸石咪唑酯骨架 (Ag@ZIF) 核壳 NPs 中的动力学过程是通过 SERS 光谱研究的。实验数据表明，气态 TPC 的 SERS 强度可以在 H 2中再次增强具有不同 TPC 官能团的混合气体环境。进一步的结果表明，SERS 强度的两步增强不仅与 MOF 壳的厚度有关，而且还受到周围混合气体的影响。为了理解这种新现象，基于第一性原理计算计算了气体分子和 ZIF 之间的结合能。结合 Ag 核的等离子体性质，这里引入了分子碰撞模型来显示 ZIF 中气态 TPC 分子的分布，这可能是 SERS 强度这种有趣的两步增强的原因。此外，H 2辅助气态p的动力学过程-aminothiophenol (PATP) 也通过经典的伪一级动力学模型进行分析，这与我们的实验 SERS 数据一致。我们的工作不仅揭示了等离子体-MOF 结构的新现象，以提高 SERS 光谱的气体检测能力，而且丰富了对混合气体环境中气体分子微观过程的理解，以优化用于气体捕获和储存的 MOF 结构。
更新日期：2022-11-02
中文翻译：
SERS 监测等离子体 MOF 纳米粒子中气态苯硫酚化合物的动力学过程
受益于贵金属纳米粒子（NPs）的电磁增强和有机骨架的捕获能力，等离子体金属-有机骨架（MOF）结构极大地促进了表面增强拉曼光谱（SERS）气体检测的发展。在这些检测中，等离子体-MOF结构中气体分子的动力学过程对SERS光谱有很大影响，这在以前的报道中仍然缺乏深入研究。在这项工作中，气态苯硫酚化合物 (TPC) 在等离子体沸石咪唑酯骨架 (Ag@ZIF) 核壳 NPs 中的动力学过程是通过 SERS 光谱研究的。实验数据表明，气态 TPC 的 SERS 强度可以在 H 2中再次增强具有不同 TPC 官能团的混合气体环境。进一步的结果表明，SERS 强度的两步增强不仅与 MOF 壳的厚度有关，而且还受到周围混合气体的影响。为了理解这种新现象，基于第一性原理计算计算了气体分子和 ZIF 之间的结合能。结合 Ag 核的等离子体性质，这里引入了分子碰撞模型来显示 ZIF 中气态 TPC 分子的分布，这可能是 SERS 强度这种有趣的两步增强的原因。此外，H 2辅助气态p的动力学过程-aminothiophenol (PATP) 也通过经典的伪一级动力学模型进行分析，这与我们的实验 SERS 数据一致。我们的工作不仅揭示了等离子体-MOF 结构的新现象，以提高 SERS 光谱的气体检测能力，而且丰富了对混合气体环境中气体分子微观过程的理解，以优化用于气体捕获和储存的 MOF 结构。
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