使用构建在 DNA 骨架上的多荧光团传感器区分荧光淬灭金属离子,Journal of the American Chemical Society

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使用构建在 DNA 骨架上的多荧光团传感器区分荧光淬灭金属离子
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2011-03-02 , DOI: 10.1021/ja109561e
Samuel S Tan ₁ , Su Jeong Kim , Eric T Kool

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用荧光化学传感器检测金属离子的一个常见问题是荧光猝灭金属离子的发射抑制效应。这种猝灭趋势使得设计具有开启信号的传感器以及区分可能产生强猝灭响应的几种金属离子变得困难。为了应对这些挑战，我们研究了一种新的传感器设计策略，将荧光团和金属配体结合作为 DNA 样寡聚物中的 DNA 碱基替代物，以产生更广泛的淬灭金属离子响应。模块化分子设计能够从 PEG-聚苯乙烯珠上的文库中快速合成和发现传感器。使用这种方法，水溶性传感器 1-5 被确定为一组八个典型的淬火金属离子（Co(2+)、Ni(2+)、Cu(2+)、Hg(2+)、铅(2+)、银(+)、铬(3+)、和 Fe(3+))。它们被合成并表征以感知溶液中的响应。与全套金属离子交叉筛选表明，它们具有多种响应，包括发射增强以及红移和蓝移。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。它们被合成并表征以感知溶液中的响应。与全套金属离子交叉筛选表明，它们具有多种响应，包括发射增强以及红移和蓝移。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。它们被合成并表征以感知溶液中的响应。与全套金属离子交叉筛选表明，它们具有多种响应，包括发射增强以及红移和蓝移。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。与全套金属离子交叉筛选表明，它们具有多种响应，包括发射增强以及红移和蓝移。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。与全套金属离子交叉筛选表明，它们具有多种响应，包括发射增强以及红移和蓝移。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。传感器响应的多样性允许一起使用少至两个传感器（1 和 2）来成功区分这八种金属。作为测试，还基于传感器的响应模式成功识别了盲研究中的一组未知金属离子溶液。传感器设计策略的模块化性质提出了一种广泛适用的方法，可以通过基于模式的识别来寻找用于区分许多不同阳离子的传感器，只需改变 DNA 合成器上配体和荧光团的序列和组成即可。

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Differentiating between Fluorescence-Quenching Metal Ions with Polyfluorophore Sensors Built on a DNA Backbone

A common problem in detecting metal ions with fluorescentchemosensors is the emission-suppressing effects of fluorescence-quenching metal ions. This quenching tendency makes it difficult to design sensors with turn-on signal, and differentiate between several metal ions that may yield a strong quenching response. To address these challenges, we investigate a new sensor design strategy, incorporating fluorophores and metal ligands as DNA base replacements in DNA-like oligomers, for generating a broader range of responses for quenching metal ions. The modular molecular design enabled rapid synthesis and discovery of sensors from libraries on PEG-polystyrene beads. Using this approach, water-soluble sensors 1-5 were identified as strong responders to a set of eight typically quenching metal ions (Co(2+), Ni(2+), Cu(2+), Hg(2+), Pb(2+), Ag(+), Cr(3+), and Fe(3+)). They were synthesized and characterized for sensing responses in solution. Cross-screening with the full set of metal ions showed that they have a wide variety of responses, including emission enhancements and red- and blue-shifts. The diversity of sensor responses allows as few as two sensors (1 and 2) to be used together to successfully differentiate these eight metals. As a test, a set of unknown metal ion solutions in blind studies were also successfully identified based on the response pattern of the sensors. The modular nature of the sensor design strategy suggests a broadly applicable approach to finding sensors for differentiating many different cations by pattern-based recognition, simply by varying the sequence and composition of ligands and fluorophores on a DNA synthesizer.

更新日期：2011-03-02

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