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Thiuram Monosulfide with Ultrahigh Redox Activity Triggered by Electrochemical Oxidation
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-10-04 , DOI: 10.1021/jacs.2c06550 Qiliang Chen 1 , Linhong Li 1 , Wenmin Wang 2 , Xin Li 2 , Wei Guo 1 , Yongzhu Fu 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-10-04 , DOI: 10.1021/jacs.2c06550 Qiliang Chen 1 , Linhong Li 1 , Wenmin Wang 2 , Xin Li 2 , Wei Guo 1 , Yongzhu Fu 1
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Organosulfides are promising cathodes for lithium batteries but often suffer from sluggish kinetics and low cycle stability. Herein, we report an electron-deficient organosulfide (ED-OS), which is formed via electrochemical oxidation of thiuram monosulfide, a low-cost sustainable material. The ED structure of (dimethylcarbamothioyl)thio can stretch the electron cloud of the adjacent C═S bond forming an S radical and lead to the cleavage of the S–C bond on the other side forming another S radical. The two (dimethylcarbamothioyl)thio radicals can form S–S bonds individually with low energy barriers, which thus are easy to break and could accommodate lithium ions with ultrafast reaction kinetics. It exhibits an ultralong cyclability of over 8000 cycles with a low capacity-fade rate of 0.0038% per cycle at a high rate of 10C in a lithium cell. In addition, we demonstrate that the same electrochemical oxidation can be applied to other thiuram compounds. This work provides new opportunities in developing ultrahigh-redox-activity organic electrode materials which can be started as needed.
中文翻译：
电化学氧化引发的具有超高氧化还原活性的秋兰姆一硫化物
有机硫化物是很有前途的锂电池阴极，但往往存在动力学缓慢和循环稳定性低的问题。在此，我们报告了一种缺电子有机硫化物 (ED-OS)，它是通过电化学氧化秋兰姆单硫化物（一种低成本的可持续材料）形成的。(dimethylcarbamothioyl)thio 的 ED 结构可以拉伸相邻 C=S 键的电子云形成 S 自由基，并导致另一侧的 S-C 键断裂形成另一个 S 自由基。两个（二甲基氨基甲硫酰基）硫基可以单独形成具有低能垒的 S-S 键，因此很容易断裂，并且可以以超快的反应动力学容纳锂离子。它在锂电池中表现出超过 8000 次循环的超长循环能力，在 10C 的高倍率下每个循环的容量衰减率为 0.0038%。此外，我们证明了相同的电化学氧化可以应用于其他秋兰姆化合物。这项工作为开发可按需启动的超高氧化还原活性有机电极材料提供了新的机会。
更新日期：2022-10-04
中文翻译：
电化学氧化引发的具有超高氧化还原活性的秋兰姆一硫化物
有机硫化物是很有前途的锂电池阴极，但往往存在动力学缓慢和循环稳定性低的问题。在此，我们报告了一种缺电子有机硫化物 (ED-OS)，它是通过电化学氧化秋兰姆单硫化物（一种低成本的可持续材料）形成的。(dimethylcarbamothioyl)thio 的 ED 结构可以拉伸相邻 C=S 键的电子云形成 S 自由基，并导致另一侧的 S-C 键断裂形成另一个 S 自由基。两个（二甲基氨基甲硫酰基）硫基可以单独形成具有低能垒的 S-S 键，因此很容易断裂，并且可以以超快的反应动力学容纳锂离子。它在锂电池中表现出超过 8000 次循环的超长循环能力，在 10C 的高倍率下每个循环的容量衰减率为 0.0038%。此外，我们证明了相同的电化学氧化可以应用于其他秋兰姆化合物。这项工作为开发可按需启动的超高氧化还原活性有机电极材料提供了新的机会。
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