当前位置：
X-MOL 学术
›
J. Am. Chem. Soc.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Spraying Water Microdroplets Containing 1,2,3-Triazole Converts Carbon Dioxide into Formic Acid
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-09-08 , DOI: 10.1021/jacs.2c07779 Xiaowei Song 1 , Yifan Meng 1 , Richard N Zare 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-09-08 , DOI: 10.1021/jacs.2c07779 Xiaowei Song 1 , Yifan Meng 1 , Richard N Zare 1
Affiliation
|
We report the use of 1,2,3-triazole (Tz)-containing water microdroplets for gas-phase carbon dioxide (CO2) reduction at room temperature. Using a coaxial sonic spraying setup, the CO2 can be efficiently captured by Tz and converted to formic acid (HCOOH; FA) at the gas–liquid interface (GLI). A mass spectrometer operated in negative ion mode monitors the capture of CO2 to form the bicarbonate anion (HCO3–) and conversion to form the formate anion (HCOO–). Varied FA species were successfully identified by MS/MS experiments including the formate monomer ([FA – H]−, m/z 45), the dimer ([2FA – H]−, m/z 91; [2FA + Na – 2H]−, m/z 113), the trimer ([3FA – H]−, m/z 137), and some other adducts (such as [FA – H + H2CO3]−, m/z 107; [2FA + Na – 2H + Tz]−, m/z 182). The reaction conditions were systematically optimized to make the maximum conversion yield reach over 80% with an FA concentration of approximately 71 ± 3.1 μM. The mechanism for the reaction is speculated to be that Tz donates the proton and the hydroxide (OH–) at the GLI, resulting in a stepwise yield of electrons to reduce gas-phase CO2 to FA.
中文翻译：
喷洒含有 1,2,3-三唑的水微滴将二氧化碳转化为甲酸
我们报告了在室温下使用含 1,2,3-三唑 (Tz) 的水微滴进行气相二氧化碳 (CO 2 ) 还原。使用同轴声波喷涂装置，CO 2可以被 Tz 有效捕获并在气液界面 (GLI) 处转化为甲酸 (HCOOH; FA)。在负离子模式下运行的质谱仪监测 CO 2的捕获以形成碳酸氢根阴离子 (HCO 3 – ) 以及转化为甲酸根阴离子 (HCOO – )。各种 FA 物种通过 MS/MS 实验成功鉴定，包括甲酸单体 ([FA – H] - , m / z 45)、二聚体 ([2FA – H] -, m / z 91; [2FA + Na – 2H] - , m / z 113), 三聚体 ([3FA – H] - , m / z 137) 和一些其他加合物 (如 [FA – H + H 2 CO 3 ] - , m / z 107；[2FA + Na – 2H + Tz] - , m / z 182)。系统优化反应条件，使最大转化率达到 80% 以上，FA 浓度约为 71 ± 3.1 μM。推测该反应的机理是 Tz 提供质子和氢氧化物 (OH– ) 在 GLI 处，导致逐步产生电子以将气相 CO 2还原为 FA。
更新日期：2022-09-08
中文翻译：
喷洒含有 1,2,3-三唑的水微滴将二氧化碳转化为甲酸
我们报告了在室温下使用含 1,2,3-三唑 (Tz) 的水微滴进行气相二氧化碳 (CO 2 ) 还原。使用同轴声波喷涂装置，CO 2可以被 Tz 有效捕获并在气液界面 (GLI) 处转化为甲酸 (HCOOH; FA)。在负离子模式下运行的质谱仪监测 CO 2的捕获以形成碳酸氢根阴离子 (HCO 3 – ) 以及转化为甲酸根阴离子 (HCOO – )。各种 FA 物种通过 MS/MS 实验成功鉴定，包括甲酸单体 ([FA – H] - , m / z 45)、二聚体 ([2FA – H] -, m / z 91; [2FA + Na – 2H] - , m / z 113), 三聚体 ([3FA – H] - , m / z 137) 和一些其他加合物 (如 [FA – H + H 2 CO 3 ] - , m / z 107；[2FA + Na – 2H + Tz] - , m / z 182)。系统优化反应条件，使最大转化率达到 80% 以上，FA 浓度约为 71 ± 3.1 μM。推测该反应的机理是 Tz 提供质子和氢氧化物 (OH– ) 在 GLI 处，导致逐步产生电子以将气相 CO 2还原为 FA。
京公网安备 11010802027423号