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Strain-Regulated Pd/Cu Core/Shell Icosahedra for Tunable Syngas Electrosynthesis from CO2
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2022-08-19 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c01917 Hanjun Li 1 , Nan Zhang 1 , Shuxing Bai 2 , Longsheng Zhang 1 , Feili Lai 3 , Yao Chen 1 , Xiangmiao Zhu 1 , Tianxi Liu 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2022-08-19 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c01917 Hanjun Li 1 , Nan Zhang 1 , Shuxing Bai 2 , Longsheng Zhang 1 , Feili Lai 3 , Yao Chen 1 , Xiangmiao Zhu 1 , Tianxi Liu 1
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Introducing surface strain into catalysts would optimize the adsorption energy and surface electronic structure, but it is rarely used in the carbon dioxide reduction reaction (CO2RR) to regulate syngas. Herein, we have demonstrated a new class of Pd/Cu core/shell icosahedra (ico) with a tensile-strained Cu shell for efficient syngas production with tunable compositions from the CO2RR for the first time. By tuning the composition of Pd/Cu from 2.2 to 4.3 and 6.1, the molar ratio of H2/CO in syngas on Pd/Cu core/shell ico could be tuned from 1/1 to 2/1 and 3/1, respectively. The variable selectivity of the CO2RR on Pd/Cu core/shell ico originated from the tensile-strained Cu shell, which synergistically optimizes the binding energy of the intermediate and the electronic structure of catalysts. The work reveals how surface strain regulation accelerates electrocatalytic performance at the molecular level, providing new strategies to regulate CO2RR performance.
中文翻译：
应变调节的 Pd/Cu 核/壳二十面体用于 CO2 的可调谐合成气电合成
将表面应变引入催化剂可以优化吸附能和表面电子结构，但很少用于二氧化碳还原反应（CO 2 RR）调节合成气。在此，我们首次展示了一种新型 Pd/Cu 核/壳二十面体 (ico)，其具有拉伸应变的 Cu 壳，可用于通过 CO 2 RR 的可调节成分高效生产合成气。通过将 Pd/Cu 的组成从 2.2 调整到 4.3 和 6.1，合成气中 H 2 /CO 在 Pd/Cu 核/壳 ico 上的摩尔比可以分别从 1/1 调整到 2/1 和 3/1 . CO 2的可变选择性Pd/Cu 核/壳 ico 上的 RR 源自拉伸应变的 Cu 壳，它协同优化了中间体的结合能和催化剂的电子结构。该工作揭示了表面应变调节如何在分子水平上加速电催化性能，为调节 CO 2 RR 性能提供了新的策略。
更新日期：2022-08-19
中文翻译：
应变调节的 Pd/Cu 核/壳二十面体用于 CO2 的可调谐合成气电合成
将表面应变引入催化剂可以优化吸附能和表面电子结构，但很少用于二氧化碳还原反应（CO 2 RR）调节合成气。在此，我们首次展示了一种新型 Pd/Cu 核/壳二十面体 (ico)，其具有拉伸应变的 Cu 壳，可用于通过 CO 2 RR 的可调节成分高效生产合成气。通过将 Pd/Cu 的组成从 2.2 调整到 4.3 和 6.1，合成气中 H 2 /CO 在 Pd/Cu 核/壳 ico 上的摩尔比可以分别从 1/1 调整到 2/1 和 3/1 . CO 2的可变选择性Pd/Cu 核/壳 ico 上的 RR 源自拉伸应变的 Cu 壳，它协同优化了中间体的结合能和催化剂的电子结构。该工作揭示了表面应变调节如何在分子水平上加速电催化性能，为调节 CO 2 RR 性能提供了新的策略。
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