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Tartaric Acid-Assisted Synthesis of Well-Dispersed Ni Nanoparticles Supported on Hydroxyapatite for Efficient Phenol Hydrogenation
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2022-08-03 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c01642 Longfei Zhu 1 , Sen Ye 2 , Jiazheng Zhu 1 , Chengjie Duan 1 , Kun Li 1 , Guangke He 1 , Xiang Liu 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2022-08-03 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c01642 Longfei Zhu 1 , Sen Ye 2 , Jiazheng Zhu 1 , Chengjie Duan 1 , Kun Li 1 , Guangke He 1 , Xiang Liu 1
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Developing highly active nonnoble-metal-based heterogeneous catalysts for selective hydrogenation is a long-sought goal due to the scarcity and high price of noble metals. Herein, well-dispersed and small-sized Ni nanoparticles (NPs) supported on hydroxyapatite (Ni-TA/HAP) were prepared using a simple tartaric acid (TA)-assisted impregnation method, which is based on the coupling interaction of strong electrostatic adsorption between the HAP and TA and reactive metal–ligand chelation between Ni and TA. Under mild conditions (e.g., 1 mol % Ni, 3 bar H2 at 80 °C), the as-synthesized Ni-TA/HAP exhibited excellent activity and selectivity (>99%) for the efficient hydrogenation of phenolic compounds to the corresponding cyclohexanols, as well as the controlled partial hydrogenation of N-heteroarenes. Characterization results revealed that TA addition could promote a better dispersion of Ni species and inhibit the aggregation of Ni NPs during the fabrication of the Ni-TA/HAP catalyst. An optimal TA dosage (nTA/nNi = 0.5) as well as a low Ni loading (1.0 wt %) coconstructed the favorable microstructure of the well-dispersed Ni nanoparticles as the catalytic center. The hydrogenation was boosted by small-sized Ni nanoparticles with a high ability for H2 activation and HAP with both base and acid sites for appreciating phenol absorption.
中文翻译：
酒石酸辅助合成负载在羟基磷灰石上的分散良好的镍纳米颗粒用于高效苯酚加氢
由于贵金属的稀缺性和高价格，开发用于选择性加氢的高活性非贵金属基多相催化剂是一个长期追求的目标。在此，使用简单的酒石酸（TA）辅助浸渍方法制备了负载在羟基磷灰石（Ni-TA / HAP）上的分散良好的小尺寸Ni纳米颗粒（NPs），该方法基于强静电吸附的耦合相互作用。 HAP 和 TA 之间的关系以及 Ni 和 TA 之间的反应性金属 - 配体螯合。在温和条件下（例如，1 mol % Ni，3 bar H 2在 80 °C），所合成的 Ni-TA/HAP 表现出优异的活性和选择性（>99%），可将酚类化合物有效氢化成相应的环己醇，以及N的受控部分氢化-杂芳烃。表征结果表明，在 Ni-TA/HAP 催化剂的制备过程中，添加 TA 可以促进 Ni 物种更好的分散并抑制 Ni NPs 的聚集。最佳的 TA 剂量 ( n TA / n Ni = 0.5) 以及低 Ni 负载量 (1.0 wt%) 共同构建了作为催化中心的良好分散的 Ni 纳米粒子的有利微观结构。具有高 H 2活化能力的小尺寸 Ni 纳米颗粒和具有碱和酸位点的 HAP 促进了加氢反应，以促进苯酚的吸收。
更新日期：2022-08-03
中文翻译：
酒石酸辅助合成负载在羟基磷灰石上的分散良好的镍纳米颗粒用于高效苯酚加氢
由于贵金属的稀缺性和高价格，开发用于选择性加氢的高活性非贵金属基多相催化剂是一个长期追求的目标。在此，使用简单的酒石酸（TA）辅助浸渍方法制备了负载在羟基磷灰石（Ni-TA / HAP）上的分散良好的小尺寸Ni纳米颗粒（NPs），该方法基于强静电吸附的耦合相互作用。 HAP 和 TA 之间的关系以及 Ni 和 TA 之间的反应性金属 - 配体螯合。在温和条件下（例如，1 mol % Ni，3 bar H 2在 80 °C），所合成的 Ni-TA/HAP 表现出优异的活性和选择性（>99%），可将酚类化合物有效氢化成相应的环己醇，以及N的受控部分氢化-杂芳烃。表征结果表明，在 Ni-TA/HAP 催化剂的制备过程中，添加 TA 可以促进 Ni 物种更好的分散并抑制 Ni NPs 的聚集。最佳的 TA 剂量 ( n TA / n Ni = 0.5) 以及低 Ni 负载量 (1.0 wt%) 共同构建了作为催化中心的良好分散的 Ni 纳米粒子的有利微观结构。具有高 H 2活化能力的小尺寸 Ni 纳米颗粒和具有碱和酸位点的 HAP 促进了加氢反应，以促进苯酚的吸收。
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