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Ga-和In-CHA在非氧化乙烷脱氢反应中的比较研究
Journal of Catalysis ( IF 6.5 ) Pub Date : 2022-08-01 , DOI: 10.1016/j.jcat.2022.07.018
Jian Pan , Jason Lee , Muyuan Li , Benjamin A. Trump , Raul F. Lobo

通过初湿浸渍法制备了具有相同 Si/Al 和金属/Al 比的 Ga 和 In 交换菱沸石 (CHA) 沸石,使用 N 2吸附、电子显微镜、程序升温反应对其进行了表征,并对乙烷进行了评价使用流动微反应器的脱氢反应。Ga-CHA 比 In-CHA (E a  = 175 kJ/mol) 具有更高的反应速率和更低的 107 kJ/mol 活化能。X 射线粉末衍射图的 Rietveld 细化表明,In +阳离子主要位于 CHA 笼的 6 环上方。建议该反应通过烷基机制进行,基于使用 DFT 计算确定的烷基氢化物中间体的稳定性。乙烷与金属的氧化加成显示出 Ga-CHA (+27.95 kJ/mol) 与 In-CHA (+124.85 kJ/mol) 相比低得多的吉布斯自由能。这些结果表明,氧化加成可能是这些材料中乙烷脱氢的限速步骤。





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更新日期:2022-08-06
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