Low interfacial ion transfer kinetics and structure instability of solid-state electrolytes are the bottleneck which seriously limits the working life and energy density of flexible zinc–air batteries (ZABs). Herein, an optimized electrode–electrolyte integrated MXene/Zn-layered double hydroxides (LDH)-array@PVA structure is developed via an electrochemical Zn deposition, in situ LDH growth, polymer infiltration, and crosslinking route, integrating anode and gel polymer electrolyte (GPE) for high-performance flexible ZABs. The highly orientated hydrophilic CoNi-LDH arrays sufficiently crosslink with poly(vinyl alcohol) (PVA) chains, which effectively decreases the crystallinity degree of the PVA polymer and provides fast ionic diffusion channels to reduce the ionic transport barrier, endowing LDH-array@PVA GPE with significantly improved ionic conductivity, water retention capability, and mechanical flexibility. Moreover, the optimized anode-GPE integrated interface of MXene/Zn-LDH-array@PVA demonstrates excellent interfacial compatibility and stability, effectively reduces the interfacial impedance, and promotes the interfacial ionic transfer kinetics, enhancing a uniform zinc deposition without dendrite formation. The optimized ionic transfer kinetics and stable anode-GPE integrated interface bring the MXene/Zn-LDH-array@PVA-based flexible ZAB a long cycling life up to 50 h, and a high power density of 92.3 mW cm⁻². The rationally designed in situ crosslinking and integration strategies provide enlightening pathways for the design of high-performance flexible ZABs.

中文翻译：

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原位集成高离子导电 LDH-Array@PVA 凝胶电解质和 MXene/Zn 阳极用于无枝晶高性能柔性锌空气电池

固态电解质的低界面离子转移动力学和结构不稳定性是严重限制柔性锌空气电池（ZABs）工作寿命和能量密度的瓶颈。在此，通过电化学Zn沉积、原位LDH生长、聚合物渗透和交联路线，集成了阳极和凝胶聚合物电解质，开发了一种优化的电极-电解质集成MXene/Zn层状双氢氧化物（LDH）-array@PVA结构（ GPE) 用于高性能柔性 ZAB。高度定向的亲水性 CoNi-LDH 阵列与聚乙烯醇 (PVA) 链充分交联，有效降低了 PVA 聚合物的结晶度，并提供快速离子扩散通道以降低离子传输屏障，赋予LDH-array@PVA GPE显着提高的离子电导率、保水能力和机械柔韧性。此外，优化的 MXene/Zn-LDH-array@PVA 的阳极-GPE 集成界面表现出优异的界面相容性和稳定性，有效降低了界面阻抗，促进了界面离子转移动力学，增强了锌的均匀沉积而不会形成枝晶。优化的离子转移动力学和稳定的阳极-GPE 集成界面使基于 MXene/Zn-LDH-array@PVA 的柔性 ZAB 具有长达 50 小时的循环寿命和 92.3 mW cm 的高功率密度 有效降低界面阻抗，促进界面离子转移动力学，增强锌沉积均匀而不会形成枝晶。优化的离子转移动力学和稳定的阳极-GPE 集成界面使基于 MXene/Zn-LDH-array@PVA 的柔性 ZAB 具有长达 50 小时的循环寿命和 92.3 mW cm 的高功率密度 有效降低界面阻抗，促进界面离子转移动力学，增强锌沉积均匀而不会形成枝晶。优化的离子转移动力学和稳定的阳极-GPE 集成界面使基于 MXene/Zn-LDH-array@PVA 的柔性 ZAB 具有长达 50 小时的循环寿命和 92.3 mW cm 的高功率密度^-2。合理设计的原位交联和整合策略为高性能柔性 ZAB 的设计提供了启示途径。