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Direct Construction of Isomeric Benzobisoxazole–Vinylene-Linked Covalent Organic Frameworks with Distinct Photocatalytic Properties
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-07-25 , DOI: 10.1021/jacs.2c06042 Shengxu Li 1 , Rui Ma 2 , Shunqi Xu 3 , Tianyue Zheng 1 , Guangen Fu 1 , Yanling Wu 4 , Zhongquan Liao 5 , Yongbo Kuang 4 , Yang Hou 6 , Dashuai Wang 7 , Petko Stoev Petkov 8 , Kristina Simeonova 8 , Xinliang Feng 3 , Li-Zhu Wu 2 , Xu-Bing Li 2 , Tao Zhang 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-07-25 , DOI: 10.1021/jacs.2c06042 Shengxu Li 1 , Rui Ma 2 , Shunqi Xu 3 , Tianyue Zheng 1 , Guangen Fu 1 , Yanling Wu 4 , Zhongquan Liao 5 , Yongbo Kuang 4 , Yang Hou 6 , Dashuai Wang 7 , Petko Stoev Petkov 8 , Kristina Simeonova 8 , Xinliang Feng 3 , Li-Zhu Wu 2 , Xu-Bing Li 2 , Tao Zhang 1
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Vinylene/olefin-linked two-dimensional covalent organic frameworks (v-2D-COFs) have emerged as advanced semiconducting materials with excellent in-plane conjugation, high chemical stabilities, and precisely tunable electronic structures. Exploring new linkage chemistry for the reticular construction of v-2D-COFs remains in infancy and challenging. Herein, we present a solid-state benzobisoxazole-mediated aldol polycondensation reaction for the construction of two novel isomeric benzobisoxazole-bridged v-2D-COFs (v-2D-COF-NO1 and v-2D-COF-NO2) with trans and cis configurations of benzobisoxazole. Interestingly, the isomeric benzobisoxazole linkers endow the two v-2D-COFs with distinct optoelectronic and electrochemical properties, ranging from light absorption and emission to charge-transfer properties. When employed as the photocathode, v-2D-COF-NO1 exhibits a photocurrent of up to ∼18 μA/cm2 under AM 1.5G irradiation at −0.3 V vs reversible hydrogen electrode (RHE), which is twice the value of v-2D-COF-NO2 (∼9.1 μA/cm2). With Pt as a cocatalyst, v-2D-COF-NO1 demonstrates a photocatalytic hydrogen evolution rate of ∼1.97 mmol h–1 g–1, also in clear contrast to that of v-2D-COF-NO2 (∼0.86 mmol h–1 g–1) under identical conditions. This work demonstrates the synthesis of v-2D-COFs via benzobisoxazole-mediated aldol polycondensation with isomeric structures and distinct photocatalytic properties.
中文翻译：
直接构建具有不同光催化性能的异构苯并二恶唑-亚乙烯基连接的共价有机骨架
乙烯/烯烃连接的二维共价有机框架（v-2D-COFs）已成为先进的半导体材料，具有出色的面内共轭、高化学稳定性和精确可调的电子结构。探索用于 v-2D-COF 网状结构的新连接化学仍处于起步阶段且具有挑战性。在此，我们提出了一种固态苯并二恶唑介导的羟醛缩聚反应，用于构建具有反式和顺式的两种新型异构苯并二恶唑桥联 v-2D-COF（v-2D-COF-NO1 和 v-2D-COF-NO2）苯并双恶唑的构型。有趣的是，异构的苯并二恶唑接头赋予了两种 v-2D-COF 不同的光电和电化学特性，从光吸收和发射到电荷转移特性。当用作光电阴极时，v-2D-COF-NO1 在 AM 1.5G 辐照下在 -0.3 V vs 可逆氢电极 (RHE) 下表现出高达 ∼18 μA/cm 2的光电流，这是 v- 值的两倍2D-COF-NO2 (~9.1 μA/cm 2 )。以 Pt 为助催化剂，v-2D-COF-NO1 的光催化析氢速率为 ∼1.97 mmol h –1 g –1，与 v-2D-COF-NO2 (∼0.86 mmol h – 1克–1) 在相同的条件下。这项工作证明了通过苯并双恶唑介导的醛醇缩聚反应合成 v-2D-COFs，具有异构结构和独特的光催化性能。
更新日期：2022-07-25
中文翻译：
直接构建具有不同光催化性能的异构苯并二恶唑-亚乙烯基连接的共价有机骨架
乙烯/烯烃连接的二维共价有机框架（v-2D-COFs）已成为先进的半导体材料，具有出色的面内共轭、高化学稳定性和精确可调的电子结构。探索用于 v-2D-COF 网状结构的新连接化学仍处于起步阶段且具有挑战性。在此，我们提出了一种固态苯并二恶唑介导的羟醛缩聚反应，用于构建具有反式和顺式的两种新型异构苯并二恶唑桥联 v-2D-COF（v-2D-COF-NO1 和 v-2D-COF-NO2）苯并双恶唑的构型。有趣的是，异构的苯并二恶唑接头赋予了两种 v-2D-COF 不同的光电和电化学特性，从光吸收和发射到电荷转移特性。当用作光电阴极时，v-2D-COF-NO1 在 AM 1.5G 辐照下在 -0.3 V vs 可逆氢电极 (RHE) 下表现出高达 ∼18 μA/cm 2的光电流，这是 v- 值的两倍2D-COF-NO2 (~9.1 μA/cm 2 )。以 Pt 为助催化剂，v-2D-COF-NO1 的光催化析氢速率为 ∼1.97 mmol h –1 g –1，与 v-2D-COF-NO2 (∼0.86 mmol h – 1克–1) 在相同的条件下。这项工作证明了通过苯并双恶唑介导的醛醇缩聚反应合成 v-2D-COFs，具有异构结构和独特的光催化性能。
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