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使用 CPET 介体电催化金属氢化物生成
Nature ( IF 50.5 ) Pub Date : 2022-07-20 , DOI: 10.1038/s41586-022-04874-z
Subal Dey 1, 2 , Fabio Masero 1 , Enzo Brack 1 , Marc Fontecave 2 , Victor Mougel 1
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过渡金属氢化物 (MH) 是各种酶促过程和催化反应中普遍存在的中间体,在 H + /H 2相互转化1 、CO 2还原为甲酸 (HCOOH) 2以及氢化反应中发挥着核心作用。MH的容易形成是进一步提高这些反应的能量效率所面临的关键挑战。具体而言,使用温和质子源轻松电化学生成MH是在CO 2电还原为HCOOH(最高附加值的CO 2还原产物3 )过程中相对于竞争性CO和H 2形成实现高选择性的关键。在这里,我们介绍了一种使用协同质子电子转移(CPET)介体进行电催化 MH 生成的策略。作为原理证明,我们研究了一系列 CPET 介体与 CO 2电还原催化剂 [Mn I (bpy)(CO) 3 Br] (bpy = 2,2'-联吡啶) 的组合,探索了从 CO 到 HCOOH 的产物选择性,以评估氢化锰 (Mn-H) 生成步骤的效率。我们通过原位光谱技术证明了 Mn-H 物质的形成,并确定了该机制发生的热力学边界条件。合成的铁硫簇被认为是该系统的最佳 CPET 介体,能够制备用于 HCOOH 生成的基准催化系统。





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更新日期:2022-07-21
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