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碳封存受限介质中甲烷水合物的稳定性和生长
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2022-07-07 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c02936
Shurraya Denning 1 , Ahmad A. A. Majid 1 , Carolyn A. Koh 1
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甲烷水合物既是一种能源资源,也是一种环境风险,因为地球上大量的碳被封存在深水多孔海洋沉积物中的天然气体水合物中。需要更多的研究来了解孔隙等受限空间中的热力学稳定性和动力学增长,以找到有效提取甲烷和防止不稳定的方法。尽管在文献中已经研究了孔径对甲烷水合物的影响,但对孔隙形状的影响知之甚少。本研究使用两种介孔二氧化硅材料:SBA-15(圆柱形通道)和 SBA-16(具有互连通道的立方孔)研究了孔的形状如何影响甲烷水合物和冰的稳定性和成核。两种 SBA 都破坏了甲烷水合物和冰的结构,相对于孔径,SBA-16 平均比 SBA-15 降低热力学平衡温度的程度更大,因为 SBA-16 的互连通道由于其更窄的尺寸而阻碍了生长. 孔隙形状也影响水合物的生长。SBA-15 有利于圆柱形通道内的水合物生长,而 SBA-16 表现出不同的行为,甲烷水合物在立方孔隙中生长,但在相互连接的通道中结冰。这两种 SBA 还显示出有趣的冰冻抑制作用,但促进了甲烷水合物的形成。与环境压力下的实验相比,添加 8 MPa 的甲烷导致 SBA-15 的液态水转化为水合物的转化率提高了 72 ± 14%,SBA-16 提高了 67 ± 19%。较高压力 (>1 MPa) 下的甲烷会破坏 SBA-15 和 SBA-16 的亲水二氧化硅表面上的水吸附,导致水活度增加。总体而言,这项研究发现,孔隙形状可能不会显着影响甲烷水合物的形成量,但会极大地影响甲烷水合物的稳定性和成核。



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更新日期:2022-07-07
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