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γ-Al2O3 支持的小型 Re-Pt 团簇的 DFT 研究
Surface Science ( IF 2.1 ) Pub Date : 2022-07-07 , DOI: 10.1016/j.susc.2022.122157
Luis E. Gálvez-González , Lauro Oliver Paz-Borbón , Alvaro Posada-Amarillas

用于合成催化剂的原材料(例如铂)的稀缺性和高成本使得减少贵金属的使用量以保持其整体催化性能成为可取的。例如,对此有希望的解决方案是使用负载在金属氧化物(如 TiO 2、CeO 2和 γ-Al 2 O 3 )上的高度分散且具有催化活性的过渡金属簇。因此,由于所涉及的金属原子之间的协同作用,双金属簇可以潜在地提供额外的催化增强作用。我们将注意力集中在 γ-Al 2 O 3上支持的小型双金属 Re-Pt 簇的计算 DFT 研究上. 我们旨在通过使用 Basin Hopping 全局优化方案来确定 γ-Al 2 O 3 (100) 表面上 Re-Pt 簇(最多 5 个原子)的全局最小配置。吸附和混合能被计算为簇大小和组成的函数,从而提供了这种双金属簇稳定性的可量化图。我们的结果表明,与单金属 Re 或 Pt 簇相比,双金属 Re-Pt 负载簇表现出更高的稳定性。关于金属簇和氧化物衬底之间的键合机制,我们的计算表明,与 5 s相比,Re 和 Pt 原子的 6 s状态对 PDOS 的贡献可以忽略不计-状态。此外,投影态密度 (PDOS) 分析表明表面 Al 原子和团簇之间没有形成键。Bader 电荷转移分析表明,富含 Re 的簇将电子转移到 γ-Al 2 O 3衬底上,而富铂簇则相反。最后,研究了各种簇成核途径,发现最有利的成核途径导致 Re 3 Pt 2和 Re 5簇,而 Pt 原子聚结成 Pt 簇在能量上是不利的。





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更新日期:2022-07-07
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