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Photocatalytic Reduction of Carbon Dioxide to Methane at the Pd-Supported TiO2 Interface: Mechanistic Insights from Theoretical Studies
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-07-05 , DOI: 10.1021/acscatal.2c01519 Jia-Jia Yang 1 , Yang Zhang 1 , Xiao-Ying Xie 2 , Wei-Hai Fang 1 , Ganglong Cui 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-07-05 , DOI: 10.1021/acscatal.2c01519 Jia-Jia Yang 1 , Yang Zhang 1 , Xiao-Ying Xie 2 , Wei-Hai Fang 1 , Ganglong Cui 1
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Photocatalytic conversion of CO2 into value-added solar fuels is a promising solution for energy crisis and global warming. Recent experimental studies show that the Pd nanoparticle-supported TiO2 surface has excellent photocatalytic performances for CO2 transformation. However, the mechanism is still ambiguous. In this work, we have explored the detailed mechanism of photocatalytic reduction of CO2 to CH4 at the interface of the anatase TiO2(101) surface with a 13-atom Pd nanocluster (referred to as Pd13@TiO2) using periodic density functional calculations. Our results demonstrate that the adsorption and initial activation of CO2 and the hydrogenation of CO toward CH4 are all contributed by the marriage of the Pd13 cluster and the TiO2(101) support. Benefiting from the favorable geometric and electronic structures at the interface, the highest energy barrier among all the studied processes is reduced to 1.16 eV, which makes the overall CO2 photocatalytic reduction proceed efficiently. The present first-principles insights provide important mechanistic implications for designing superior metal/semiconductor photocatalysts for converting CO2 to carbon-neutral fuels.
中文翻译：
在 Pd 负载的 TiO2 界面上将二氧化碳光催化还原为甲烷：来自理论研究的机理见解
将CO 2光催化转化为增值太阳能燃料是解决能源危机和全球变暖的有希望的解决方案。最近的实验研究表明，Pd纳米颗粒负载的TiO 2表面对CO 2转化具有优异的光催化性能。但是，机制仍然模棱两可。在这项工作中，我们探索了在锐钛矿 TiO 2 (101) 表面与 13 原子 Pd 纳米团簇（称为 Pd 13 @TiO 2）的界面处使用周期性光催化还原 CO 2为 CH 4的详细机制。密度泛函计算。我们的结果表明，CO 的吸附和初始活化Pd 13簇和TiO 2 (101) 载体的结合促成了CO 2和CO 向CH 4的加氢反应。受益于界面处有利的几何结构和电子结构，所有研究过程中的最高能垒降低到1.16 eV，这使得整个CO 2光催化还原高效进行。目前的第一性原理见解为设计用于将 CO 2转化为碳中性燃料的优质金属/半导体光催化剂提供了重要的机理意义。
更新日期：2022-07-05
中文翻译：
在 Pd 负载的 TiO2 界面上将二氧化碳光催化还原为甲烷：来自理论研究的机理见解
将CO 2光催化转化为增值太阳能燃料是解决能源危机和全球变暖的有希望的解决方案。最近的实验研究表明，Pd纳米颗粒负载的TiO 2表面对CO 2转化具有优异的光催化性能。但是，机制仍然模棱两可。在这项工作中，我们探索了在锐钛矿 TiO 2 (101) 表面与 13 原子 Pd 纳米团簇（称为 Pd 13 @TiO 2）的界面处使用周期性光催化还原 CO 2为 CH 4的详细机制。密度泛函计算。我们的结果表明，CO 的吸附和初始活化Pd 13簇和TiO 2 (101) 载体的结合促成了CO 2和CO 向CH 4的加氢反应。受益于界面处有利的几何结构和电子结构，所有研究过程中的最高能垒降低到1.16 eV，这使得整个CO 2光催化还原高效进行。目前的第一性原理见解为设计用于将 CO 2转化为碳中性燃料的优质金属/半导体光催化剂提供了重要的机理意义。
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