当前位置：
X-MOL 学术
›
J. Am. Chem. Soc.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Unique Electronic Structure Induced High Photoreactivity of Sulfur-Doped Graphitic C3N4
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2010-08-25 , DOI: 10.1021/ja103798k Gang Liu 1 , Ping Niu 1 , Chenghua Sun 1 , Sean C. Smith 1 , Zhigang Chen 1 , Gao Qing (Max) Lu 1 , Hui-Ming Cheng 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2010-08-25 , DOI: 10.1021/ja103798k Gang Liu 1 , Ping Niu 1 , Chenghua Sun 1 , Sean C. Smith 1 , Zhigang Chen 1 , Gao Qing (Max) Lu 1 , Hui-Ming Cheng 1
Affiliation
|
Electronic structure intrinsically controls the light absorbance, redox potential, charge-carrier mobility, and consequently, photoreactivity of semiconductor photocatalysts. The conventional approach of modifying the electronic structure of a semiconductor photocatalyst for a wider absorption range by anion doping operates at the cost of reduced redox potentials and/or charge-carrier mobility, so that its photoreactivity is usually limited and some important reactions may not occur at all. Here, we report sulfur-doped graphitic C(3)N(4) (C(3)N(4-x)S(x)) with a unique electronic structure that displays an increased valence bandwidth in combination with an elevated conduction band minimum and a slightly reduced absorbance. The C(3)N(4-x)S(x) shows a photoreactivity of H(2) evolution 7.2 and 8.0 times higher than C(3)N(4) under lambda > 300 and 420 nm, respectively. More strikingly, the complete oxidation process of phenol under lambda > 400 nm can occur for sulfur-doped C(3)N(4), which is impossible for C(3)N(4) even under lambda > 300 nm. The homogeneous substitution of sulfur for lattice nitrogen and a concomitant quantum confinement effect are identified as the cause of this unique electronic structure and, consequently, the excellent photoreactivity of C(3)N(4-x)S(x). The results acquired may shed light on general doping strategies for designing potentially efficient photocatalysts.
中文翻译：
独特的电子结构诱导掺硫石墨 C3N4 的高光反应性
电子结构本质上控制着光吸收率、氧化还原电位、电荷载流子迁移率，从而控制半导体光催化剂的光反应性。通过阴离子掺杂来改变半导体光催化剂的电子结构以获得更宽吸收范围的传统方法是以降低氧化还原电位和/或载流子迁移率为代价的，因此其光反应性通常受到限制，并且可能不会发生一些重要的反应根本。在这里，我们报告了硫掺杂的石墨 C(3)N(4) (C(3)N(4-x)S(x)) 具有独特的电子结构，显示增加的价带宽与升高的导带相结合最低和略有降低的吸光度。C(3)N(4-x)S(x) 显示出 H(2) 演化的光反应性比 C(3)N(4) 在 λ 下高 7.2 和 8.0 倍 > 分别为 300 和 420 nm。更引人注目的是，硫掺杂的 C(3)N(4) 可以在 lambda > 400 nm 下发生苯酚的完全氧化过程，即使在 lambda > 300 nm 下，这对于 C(3)N(4) 也是不可能的。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。
更新日期：2010-08-25
中文翻译：
独特的电子结构诱导掺硫石墨 C3N4 的高光反应性
电子结构本质上控制着光吸收率、氧化还原电位、电荷载流子迁移率，从而控制半导体光催化剂的光反应性。通过阴离子掺杂来改变半导体光催化剂的电子结构以获得更宽吸收范围的传统方法是以降低氧化还原电位和/或载流子迁移率为代价的，因此其光反应性通常受到限制，并且可能不会发生一些重要的反应根本。在这里，我们报告了硫掺杂的石墨 C(3)N(4) (C(3)N(4-x)S(x)) 具有独特的电子结构，显示增加的价带宽与升高的导带相结合最低和略有降低的吸光度。C(3)N(4-x)S(x) 显示出 H(2) 演化的光反应性比 C(3)N(4) 在 λ 下高 7.2 和 8.0 倍 > 分别为 300 和 420 nm。更引人注目的是，硫掺杂的 C(3)N(4) 可以在 lambda > 400 nm 下发生苯酚的完全氧化过程，即使在 lambda > 300 nm 下，这对于 C(3)N(4) 也是不可能的。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。硫对晶格氮的均匀取代和伴随的量子限制效应被确定为这种独特电子结构的原因，因此，C(3)N(4-x)S(x) 具有优异的光反应性。获得的结果可能会阐明用于设计潜在高效光催化剂的一般掺杂策略。
京公网安备 11010802027423号