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Core–Shell Covalently Linked Graphitic Carbon Nitride–Melamine–Resorcinol–Formaldehyde Microsphere Polymers for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction to Methanol
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-05-27 , DOI: 10.1021/jacs.1c13301 Jie Ding 1, 2 , Qingli Tang 3 , Yanghe Fu 4 , Yulong Zhang 5 , Juanmin Hu 1 , Tong Li 1 , Qin Zhong 1 , Maohong Fan 2, 6, 7 , Harold H Kung 8
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2022-05-27 , DOI: 10.1021/jacs.1c13301 Jie Ding 1, 2 , Qingli Tang 3 , Yanghe Fu 4 , Yulong Zhang 5 , Juanmin Hu 1 , Tong Li 1 , Qin Zhong 1 , Maohong Fan 2, 6, 7 , Harold H Kung 8
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Photocatalytic reduction of CO2 with light and H2O to form CH3OH is a promising route to mitigate carbon emissions and climate changes. Although semiconducting metal oxides are potential photocatalysts for this reaction, low photon efficiency and leaching of environmentally unfriendly toxic metals limit their applicability. Here, we report metal-free, core–shell photocatalysts consisting of graphitic carbon nitride (g-C3N4, CN) covalently linked to melamine–resorcinol–formaldehyde (MRF) microsphere polymers for this reaction. Covalent linkage enabled efficient separation of photo-generated carriers and photocatalysis. Using 100 mg of a photocatalyst containing 15 wt % CN, a CH3OH yield of 0.99 μmol·h–1 was achieved at a reaction temperature of 80 °C and 0.5 MPa with external quantum efficiencies ranging from 5.5% at 380 nm to 1.7% at 550 nm. The yield was about 20 and 10 times higher than that of its components CN and MRF, respectively. Characterization with X-ray photoelectron spectroscopy, transmission electron microscopy, and bulk and surface elemental analyses supported the formation of a core–shell structure and the charge transfer in the C–N bond at the CN–MRF interface between the methoxy group in the 2,4-dihydroxylmethyl-1,3-diphenol part of MRF and the terminal amino groups in CN. This enhanced ligand-to-ligand charge transfer resulted in 67% of the photo-excited internal charge transferred from CN to the hydroxymethylamino group in MRF, whose amino group was the catalytic site for the CO2 photocatalytic reduction to CH3OH. This study provides a series of new metal-free photocatalyst designs and insights into the molecular-level structure-mediated photocatalytic response.
中文翻译：
核壳共价连接石墨氮化碳-三聚氰胺-间苯二酚-甲醛微球聚合物用于高效光催化CO2还原为甲醇
用光和H 2 O光催化还原CO 2以形成CH 3 OH是减轻碳排放和气候变化的有希望的途径。尽管半导体金属氧化物是该反应的潜在光催化剂，但低光子效率和对环境不友好的有毒金属的浸出限制了它们的适用性。在这里，我们报道了由石墨氮化碳 (gC 3 N 4 , CN) 与三聚氰胺-间苯二酚-甲醛 (MRF) 微球聚合物共价连接组成的无金属核壳光催化剂，用于该反应。共价键能够有效分离光生载流子和光催化。使用 100 mg 含有 15 wt% CN 的光催化剂，CH 3OH 产率为 0.99 μmol·h –1在 80 °C 和 0.5 MPa 的反应温度下实现，外部量子效率从 380 nm 的 5.5% 到 550 nm 的 1.7% 不等。其产率分别是其组分 CN 和 MRF 的 20 倍和 10 倍。用 X 射线光电子能谱、透射电子显微镜以及体和表面元素分析进行表征支持核壳结构的形成以及 C-N 键中 C-N 键中的电荷转移在 CN-MRF 界面上的 2 中的甲氧基MRF 的 ,4-dihydroxylmethyl-1,3-diphenol 部分和 CN 的末端氨基。这种增强的配体-配体电荷转移导致 67% 的光激发内部电荷从 CN 转移到 MRF 中的羟甲基氨基，其氨基是 CO 2的催化位点光催化还原为 CH 3 OH。本研究提供了一系列新的无金属光催化剂设计，并深入了解了分子水平结构介导的光催化反应。
更新日期：2022-05-27
中文翻译：
核壳共价连接石墨氮化碳-三聚氰胺-间苯二酚-甲醛微球聚合物用于高效光催化CO2还原为甲醇
用光和H 2 O光催化还原CO 2以形成CH 3 OH是减轻碳排放和气候变化的有希望的途径。尽管半导体金属氧化物是该反应的潜在光催化剂，但低光子效率和对环境不友好的有毒金属的浸出限制了它们的适用性。在这里，我们报道了由石墨氮化碳 (gC 3 N 4 , CN) 与三聚氰胺-间苯二酚-甲醛 (MRF) 微球聚合物共价连接组成的无金属核壳光催化剂，用于该反应。共价键能够有效分离光生载流子和光催化。使用 100 mg 含有 15 wt% CN 的光催化剂，CH 3OH 产率为 0.99 μmol·h –1在 80 °C 和 0.5 MPa 的反应温度下实现，外部量子效率从 380 nm 的 5.5% 到 550 nm 的 1.7% 不等。其产率分别是其组分 CN 和 MRF 的 20 倍和 10 倍。用 X 射线光电子能谱、透射电子显微镜以及体和表面元素分析进行表征支持核壳结构的形成以及 C-N 键中 C-N 键中的电荷转移在 CN-MRF 界面上的 2 中的甲氧基MRF 的 ,4-dihydroxylmethyl-1,3-diphenol 部分和 CN 的末端氨基。这种增强的配体-配体电荷转移导致 67% 的光激发内部电荷从 CN 转移到 MRF 中的羟甲基氨基，其氨基是 CO 2的催化位点光催化还原为 CH 3 OH。本研究提供了一系列新的无金属光催化剂设计，并深入了解了分子水平结构介导的光催化反应。
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