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Toward Recyclable Polymers: Ring-Opening Polymerization Enthalpy from First-Principles
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2022-05-25 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c00995
Huan Tran 1 , Aubrey Toland 1 , Kellie Stellmach 2 , McKinley K Paul 2 , Will Gutekunst 2 , Rampi Ramprasad 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2022-05-25 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c00995
Huan Tran 1 , Aubrey Toland 1 , Kellie Stellmach 2 , McKinley K Paul 2 , Will Gutekunst 2 , Rampi Ramprasad 1
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Ring-opening polymerization (ROP) enthalpy ΔHROP is an important thermodynamic property controlling the polymerization of cyclic monomers. While ΔHROP can be measured, computing ΔHROP for realistic polymer systems with an error of ≃5–10 kJ/mol is critical for designing new monomer systems for depolymerizable polymers. We have developed a first-principles computational scheme in which multiple challenges in computing ΔHROP are resolved definitively including extensive exploration of conformational states and adequately addressing finite size effects. This scheme is validated on a diverse benchmark set of 42 ROP polymers for which reliable experimental values of ΔHROP are available. For this set, the ΔHROP root–mean–square error is ≃7 kJ/mol, about 3-times smaller than conventional approaches. This development opens up new pathways to build up a high-quality database of ΔHROP for downstream predictive machine-learning models and ultimately to accelerate the design of depolymerizable polymers with desired properties.
中文翻译：
迈向可回收聚合物：第一原理的开环聚合焓
开环聚合 (ROP) 焓 Δ H ROP是控制环状单体聚合的重要热力学性质。虽然可以测量 ΔH ROP，但计算误差为≃5–10 kJ/mol 的实际聚合物系统的ΔH ROP对于设计可解聚聚合物的新单体系统至关重要。我们开发了一种第一性原理计算方案，其中最终解决了计算ΔH ROP中的多个挑战，包括对构象状态的广泛探索和充分解决有限尺寸效应。该方案在 42 种 ROP 聚合物的不同基准组上得到验证，其ΔH的可靠实验值ROP可用。对于该组，ΔH ROP均方根误差为 ≃7 kJ/mol，比传统方法小约 3 倍。这一发展开辟了新途径，为下游预测机器学习模型建立高质量的ΔH ROP数据库，并最终加速具有所需性能的可解聚聚合物的设计。
更新日期：2022-05-25
中文翻译：
迈向可回收聚合物：第一原理的开环聚合焓
开环聚合 (ROP) 焓 Δ H ROP是控制环状单体聚合的重要热力学性质。虽然可以测量 ΔH ROP，但计算误差为≃5–10 kJ/mol 的实际聚合物系统的ΔH ROP对于设计可解聚聚合物的新单体系统至关重要。我们开发了一种第一性原理计算方案，其中最终解决了计算ΔH ROP中的多个挑战，包括对构象状态的广泛探索和充分解决有限尺寸效应。该方案在 42 种 ROP 聚合物的不同基准组上得到验证，其ΔH的可靠实验值ROP可用。对于该组，ΔH ROP均方根误差为 ≃7 kJ/mol，比传统方法小约 3 倍。这一发展开辟了新途径，为下游预测机器学习模型建立高质量的ΔH ROP数据库，并最终加速具有所需性能的可解聚聚合物的设计。
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