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Surface Stabilization of Colloidal Perovskite Nanocrystals via Multi-amine Chelating Ligands
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2022-05-16 , DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00786 Qingsen Zeng 1 , Xiaoyu Zhang 2 , Qiming Bing 3 , Yuan Xiong 4, 5 , Fan Yang 1 , Huiwen Liu 1 , Jing-yao Liu 3 , Hao Zhang 1 , Weitao Zheng 2 , Andrey L. Rogach 4 , Bai Yang 1
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2022-05-16 , DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00786 Qingsen Zeng 1 , Xiaoyu Zhang 2 , Qiming Bing 3 , Yuan Xiong 4, 5 , Fan Yang 1 , Huiwen Liu 1 , Jing-yao Liu 3 , Hao Zhang 1 , Weitao Zheng 2 , Andrey L. Rogach 4 , Bai Yang 1
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Developing pathways to stabilize the intrinsically dynamic surface of metal halide perovskite nanocrystals (PNCs), especially metastable lead iodide PNCs, is an important but challenging task. Herein, we have realized ultra-stable colloidal CsPbI3 PNCs based on a multi-amine chelating ligand, N′-(2-aminoethyl)-N′-hexadecylethane-1,2-diamine (AHDA). The protonated AHDA can anchor the PNC surface lattice with a high binding energy of 2.36 eV, much larger than the 1.47 eV achieved with the commonly used oleylammonium ligands. The chelation effect greatly inhibits dynamic desorption of surface ligands and enables stabilization of CsPbI3 PNCs under various ambient stimuli, such as repeated purification (up to 15 cycles), polar solvents, heat, and light. The stable yet easily accessible surface of the AHDA-capped CsPbI3 PNCs renders them a robust photocatalyst in a stereoselective C–C oxidative coupling reaction. Furthermore, we show that the AHDA ligand can also be used to synthesize PNCs of several other compositions, namely CsPbCl3, CsPbBr3, CsPbBrI2, and hybrid FAPbI3 (FA = formamidine), with remarkably stable emission characteristics.
中文翻译：
通过多胺螯合配体稳定胶体钙钛矿纳米晶体的表面
开发稳定金属卤化物钙钛矿纳米晶体（PNC），特别是亚稳态碘化铅PNC的内在动态表面的途径是一项重要但具有挑战性的任务。在此，我们实现了基于多胺螯合配体N '-(2-氨基乙基) -N '-十六烷基乙烷-1,2-二胺 (AHDA) 的超稳定胶体 CsPbI 3 PNC。质子化的 AHDA 可以以 2.36 eV 的高结合能锚定 PNC 表面晶格，远大于使用常用油铵配体实现的 1.47 eV。螯合效应极大地抑制了表面配体的动态解吸并使 CsPbI 3稳定化各种环境刺激下的 PNC，例如重复纯化（最多 15 个循环）、极性溶剂、热和光。AHDA 封端的 CsPbI 3 PNCs 稳定且易于接近的表面使其成为立体选择性 C-C 氧化偶联反应中的强大光催化剂。此外，我们还表明，AHDA 配体还可用于合成其他几种成分的 PNC，即 CsPbCl 3、CsPbBr 3、CsPbBrI 2和杂化 FAPbI 3 (FA = 甲脒)，具有非常稳定的发射特性。
更新日期：2022-05-16
中文翻译：
通过多胺螯合配体稳定胶体钙钛矿纳米晶体的表面
开发稳定金属卤化物钙钛矿纳米晶体（PNC），特别是亚稳态碘化铅PNC的内在动态表面的途径是一项重要但具有挑战性的任务。在此，我们实现了基于多胺螯合配体N '-(2-氨基乙基) -N '-十六烷基乙烷-1,2-二胺 (AHDA) 的超稳定胶体 CsPbI 3 PNC。质子化的 AHDA 可以以 2.36 eV 的高结合能锚定 PNC 表面晶格，远大于使用常用油铵配体实现的 1.47 eV。螯合效应极大地抑制了表面配体的动态解吸并使 CsPbI 3稳定化各种环境刺激下的 PNC，例如重复纯化（最多 15 个循环）、极性溶剂、热和光。AHDA 封端的 CsPbI 3 PNCs 稳定且易于接近的表面使其成为立体选择性 C-C 氧化偶联反应中的强大光催化剂。此外，我们还表明，AHDA 配体还可用于合成其他几种成分的 PNC，即 CsPbCl 3、CsPbBr 3、CsPbBrI 2和杂化 FAPbI 3 (FA = 甲脒)，具有非常稳定的发射特性。
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