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Toward High-Performance CO2-to-C2 Electroreduction via Linker Tuning on MOF-Derived Catalysts
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2022-04-03 , DOI: 10.1002/smll.202200720 Rongzhen Chen 1 , Ling Cheng 2 , Jinze Liu 2 , Yating Wang 1 , Wangxin Ge 1 , Chuqian Xiao 1 , Hao Jiang 1 , Yuhang Li 1 , Chunzhong Li 1, 2
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2022-04-03 , DOI: 10.1002/smll.202200720 Rongzhen Chen 1 , Ling Cheng 2 , Jinze Liu 2 , Yating Wang 1 , Wangxin Ge 1 , Chuqian Xiao 1 , Hao Jiang 1 , Yuhang Li 1 , Chunzhong Li 1, 2
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Copper (Cu)-based metal–organic frameworks (MOFs) and MOF-derived catalysts are well studied for electroreduction of carbon dioxide (CO2); however, the effects of organic linkers for the selectivity of CO2 reduction are still unrevealed. Here, a series of Cu-based MOF-derived catalysts is investigated with different organic linkers appended, named X-Cu-BDC (BDC = 1,4-benzenedicarboxylic acid, X = NH2, OH, H, F, and 2F). It is found that the linkers affect the faradaic efficiency (FE) for C2 products with an order of NH2 < OH < bare Cu-BDC < F < 2F, thus tuning the FEC2:FEC1 ratios from 0.6 to 3.8. As a result, the highest C2 FE of ≈63% at a current density of 150 mA cm−2 on 2F-Cu-BDC derived catalyst is achieved. Using operando Raman measurements, it is revealed that the MOF derives to Cu2O during eCO2RR but organic linkers are stable. The fluorine group in organic linker can promote the H2O dissociation to *H species, further facilitating the hydrogenation of *CO to *CHO that helps CC coupling.
中文翻译：
通过 MOF 衍生催化剂上的接头调谐实现高性能 CO2 到 C2 电还原
铜 (Cu) 基金属有机框架 (MOF) 和 MOF 衍生催化剂在二氧化碳 (CO 2 ) 的电还原方面得到了很好的研究；然而，有机连接剂对CO 2还原选择性的影响仍未揭示。在这里，研究了一系列带有不同有机连接剂的铜基 MOF 衍生催化剂，称为 X-Cu-BDC（BDC = 1,4-苯二甲酸，X = NH 2、OH、H、F 和 2F） . 发现连接体影响 C 2产物的法拉第效率 (FE)，顺序为 NH 2 < OH < bare Cu-BDC < F < 2F ，从而调整 FE C2 :FE C1比率从 0.6 到 3.8。结果，在 2F-Cu-BDC 衍生的催化剂上，在 150 mA cm -2的电流密度下实现了最高 63% 的 C 2 FE 。使用操作拉曼测量，揭示了 MOF在 eCO 2 RR 期间衍生为 Cu 2 O，但有机连接物是稳定的。有机接头中的氟基团可以促进 H 2 O 解离为 *H 物种，进一步促进 *CO 氢化为 *CHO，从而有助于 C C 偶联。
更新日期：2022-04-03
中文翻译：
通过 MOF 衍生催化剂上的接头调谐实现高性能 CO2 到 C2 电还原
铜 (Cu) 基金属有机框架 (MOF) 和 MOF 衍生催化剂在二氧化碳 (CO 2 ) 的电还原方面得到了很好的研究；然而，有机连接剂对CO 2还原选择性的影响仍未揭示。在这里，研究了一系列带有不同有机连接剂的铜基 MOF 衍生催化剂，称为 X-Cu-BDC（BDC = 1,4-苯二甲酸，X = NH 2、OH、H、F 和 2F） . 发现连接体影响 C 2产物的法拉第效率 (FE)，顺序为 NH 2 < OH < bare Cu-BDC < F < 2F ，从而调整 FE C2 :FE C1比率从 0.6 到 3.8。结果，在 2F-Cu-BDC 衍生的催化剂上，在 150 mA cm -2的电流密度下实现了最高 63% 的 C 2 FE 。使用操作拉曼测量，揭示了 MOF在 eCO 2 RR 期间衍生为 Cu 2 O，但有机连接物是稳定的。有机接头中的氟基团可以促进 H 2 O 解离为 *H 物种，进一步促进 *CO 氢化为 *CHO，从而有助于 C C 偶联。
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