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Highly Efficient and Durable Electrocatalysis by a Molecular Catalyst with Long Alkoxyl Chains Immobilized on a Carbon Electrode for Water Oxidation
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2022-03-23 , DOI: 10.1021/acsami.1c24263 Yuta Tsubonouchi 1 , Taichi Hayasaka 1 , Yuki Wakai 1 , Eman A Mohamed 1 , Zaki N Zahran 1 , Masayuki Yagi 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2022-03-23 , DOI: 10.1021/acsami.1c24263 Yuta Tsubonouchi 1 , Taichi Hayasaka 1 , Yuki Wakai 1 , Eman A Mohamed 1 , Zaki N Zahran 1 , Masayuki Yagi 1
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A dinuclear Ru complex, proximal,proximal-[Ru2L(C8Otpy)2(OH)(OH2)]3+ (C8Otpy = 4′-octyloxy-2,2’; 6′,2″-terpyridine) (1) with long alkoxyl chains, was synthesized to be immobilized on a carbon paper (CP) electrode via hydrophobic interactions between the long alkoxyl chains and the CP surface. The 1/CP electrode demonstrated efficient electrocatalytic water oxidation with a low overpotential (ηonset) of 0.26 V (based on the onset potential for water oxidation) in an aqueous medium at pH 7.0, which is compared advantageously with those of hitherto-reported molecular anodes for water oxidation. The active species of RuIIIRuIII(μ-OO) with a μ-OO bridge was involved in water oxidation at 0.95 V versus Ag/AgCl. As the applied potential increased to 1.40 V, water oxidation was promoted by participation of the more active species of RuIIIRuIV(μ-OO), and very durable electrocatalysis was gained for more than 35 h without elution of 1 into the electrolyte solution. The introduced long alkoxyl chains act as a dual role of the linker of 1 on the CP surface and decrease the η value. Theoretical investigation provides insights into the O–O bond formation mechanism and the activity difference between RuIIIRuIII(μ-OO) and RuIIIRuIV(μ-OO) for electrocatalytic water oxidation.
中文翻译：
固定在碳电极上的长链烷氧基分子催化剂用于水氧化的高效、耐用的电催化
双核Ru复合物，近端，近端-[Ru 2 L(C 8 Otpy) 2 (OH)(OH 2 )] 3+ (C 8 Otpy = 4'-octyloxy-2,2'; 6',2"-三联吡啶) ( 1 ) 具有长烷氧基链，被合成为通过长烷氧基链和 CP 表面之间的疏水相互作用固定在碳纸 (CP) 电极上。1 /CP 电极展示了高效的电催化水氧化，具有低过电位（η起始）在 pH 7.0 的水性介质中为 0.26 V（基于水氧化的起始电位），这与迄今为止报道的用于水氧化的分子阳极相比是有利的。与Ag/AgCl相比，具有 μ-OO 桥的 Ru III Ru III (μ-OO)的活性物质在 0.95 V 时参与水氧化。当施加的电位增加到 1.40 V 时，由于更活跃的 Ru III Ru IV (μ-OO) 物质的参与促进了水的氧化，并且获得了非常持久的电催化超过 35 小时而不会将1洗脱到电解质溶液中. 引入的长烷氧基链作为1的接头的双重作用在 CP 表面上并减小 η 值。理论研究提供了对 O-O 键形成机制以及 Ru III Ru III (μ-OO) 和 Ru III Ru IV (μ-OO) 之间用于电催化水氧化的活性差异的见解。
更新日期：2022-03-23
中文翻译：
固定在碳电极上的长链烷氧基分子催化剂用于水氧化的高效、耐用的电催化
双核Ru复合物，近端，近端-[Ru 2 L(C 8 Otpy) 2 (OH)(OH 2 )] 3+ (C 8 Otpy = 4'-octyloxy-2,2'; 6',2"-三联吡啶) ( 1 ) 具有长烷氧基链，被合成为通过长烷氧基链和 CP 表面之间的疏水相互作用固定在碳纸 (CP) 电极上。1 /CP 电极展示了高效的电催化水氧化，具有低过电位（η起始）在 pH 7.0 的水性介质中为 0.26 V（基于水氧化的起始电位），这与迄今为止报道的用于水氧化的分子阳极相比是有利的。与Ag/AgCl相比，具有 μ-OO 桥的 Ru III Ru III (μ-OO)的活性物质在 0.95 V 时参与水氧化。当施加的电位增加到 1.40 V 时，由于更活跃的 Ru III Ru IV (μ-OO) 物质的参与促进了水的氧化，并且获得了非常持久的电催化超过 35 小时而不会将1洗脱到电解质溶液中. 引入的长烷氧基链作为1的接头的双重作用在 CP 表面上并减小 η 值。理论研究提供了对 O-O 键形成机制以及 Ru III Ru III (μ-OO) 和 Ru III Ru IV (μ-OO) 之间用于电催化水氧化的活性差异的见解。
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