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A Heterogeneous Photocatalytic Hydrogen Evolution Dyad: [(tpy
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2016-08-30 , DOI: 10.1002/chem.201601789 Weiwei Zhao 1, 2 , Yi Huang 1 , Yang Liu 3 , Liming Cao 1 , Fang Zhang 1 , Yamei Guo 1 , Bin Zhang 1
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2016-08-30 , DOI: 10.1002/chem.201601789 Weiwei Zhao 1, 2 , Yi Huang 1 , Yang Liu 3 , Liming Cao 1 , Fang Zhang 1 , Yamei Guo 1 , Bin Zhang 1
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The development of an artificial heterogeneous dyad by covalently anchoring a hydrogen‐evolving molecule catalyst to a semiconductor photosensitizer through a bridging ligand is highly challenging. Herein, we adopt the inorganic–organic hybrid CdS–DETA NSs (DETA=diethylenetriamine, NSs=nanosheets) as initial matrix to successfully construct an imine bond (‐CH=N‐) linked heterogeneous dyad [CdS−N=CH−Ni] through the condensation reaction between the amino groups of CdS–DETA and the aldehyde group of the water reduction molecular catalyst, [(tpy‐CHO)2Ni]Cl2 (tpy=terpyridine). The [CdS−N=CH−Ni] enables a turnover number (TON) of about 43 815 versus Ni catalysts and an initial turnover frequency (TOF) of approximately 0.47 s−1 in 26 h under visible‐light irradiation (λ>420 nm). The apparent quantum yield (AQY) reaches (9.9±0.8) % at 420 nm. Under optical conditions, the [CdS−N=CH−Ni] can achieve a considerable amount of hydrogen production, 507.1±27 μmol H2 for 6 h, which is 1.27 times that generated from the mechanically mixed system of CdS–DETA NSs and [(tpy‐CH=NR)2Ni]Cl2 (III) under otherwise identical conditions. Furthermore, its TON value based on Ni species is also higher than that of the mixed system of CdS–DETA and III.
中文翻译：
一种非均相光催化氢析出二元体：[[tpy
通过桥联配体将氢分子催化剂共价锚定到半导体光敏剂上来开发人工异质二元化合物具有很高的挑战性。在此，我们采用无机-有机杂化CdS-DETA NSs（DETA =二亚乙基三胺，NSs =纳米片）作为初始基质，成功构建亚胺键（-CH = N-）连接的异质二元组[CdS-N = CH-Ni]通过CdS–DETA的氨基与减水分子催化剂[[tpy-CHO）2 Ni] Cl 2（tpy = terpyridine）的醛基之间的缩合反应。[CdS-N = CH-Ni]与Ni催化剂相比，周转数（TON）为约43815，初始周转频率（TOF）为约0.47 s -1在可见光照射下（λ > 420 nm）在26小时内 在420nm处，表观量子产率（AQY）达到（9.9±0.8）％。在光学条件下，[CdS-N = CH-Ni]可以产生大量的氢气，在6小时内产生507.1±27μmolH 2，这是CdS–DETA NSs和CdS–DETA NSs机械混合系统产生的氢气的1.27倍。 [（tpy-CH = NR）2 Ni] Cl 2（III）在其他相同的条件下。此外，其基于Ni物种的TON值也高于CdS-DETA和III的混合体系的TON值。
更新日期：2016-08-30
中文翻译：
一种非均相光催化氢析出二元体：[[tpy
通过桥联配体将氢分子催化剂共价锚定到半导体光敏剂上来开发人工异质二元化合物具有很高的挑战性。在此，我们采用无机-有机杂化CdS-DETA NSs（DETA =二亚乙基三胺，NSs =纳米片）作为初始基质，成功构建亚胺键（-CH = N-）连接的异质二元组[CdS-N = CH-Ni]通过CdS–DETA的氨基与减水分子催化剂[[tpy-CHO）2 Ni] Cl 2（tpy = terpyridine）的醛基之间的缩合反应。[CdS-N = CH-Ni]与Ni催化剂相比，周转数（TON）为约43815，初始周转频率（TOF）为约0.47 s -1在可见光照射下（λ > 420 nm）在26小时内 在420nm处，表观量子产率（AQY）达到（9.9±0.8）％。在光学条件下，[CdS-N = CH-Ni]可以产生大量的氢气，在6小时内产生507.1±27μmolH 2，这是CdS–DETA NSs和CdS–DETA NSs机械混合系统产生的氢气的1.27倍。 [（tpy-CH = NR）2 Ni] Cl 2（III）在其他相同的条件下。此外，其基于Ni物种的TON值也高于CdS-DETA和III的混合体系的TON值。
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