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Applicability of LaNiO3-derived catalysts as dual function materials for CO2 capture and in-situ conversion to methane
Fuel ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-03-18 , DOI: 10.1016/j.fuel.2022.123842 Jon A. Onrubia-Calvo 1 , Alejandro Bermejo-López 1 , Sonia Pérez-Vázquez 1 , Beñat Pereda-Ayo 1 , José A. González-Marcos 1 , Juan R. González-Velasco 1
Fuel ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-03-18 , DOI: 10.1016/j.fuel.2022.123842 Jon A. Onrubia-Calvo 1 , Alejandro Bermejo-López 1 , Sonia Pérez-Vázquez 1 , Beñat Pereda-Ayo 1 , José A. González-Marcos 1 , Juan R. González-Velasco 1
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The valorisation of CO through its capture and in-situ hydrogenation to methane, using dual function materials (DFMs), emerges as promising alternative to reduce CO emissions to atmosphere and the global cost of current CO Capture and Utilization (CCU) technology. This work investigates the viability of LaNiO-derived formulations as precursors of DFMs for CO capture and in-situ conversion to CH. For this purpose, a set of DFMs obtained from 30% LaNiO/CeO, 30% LaNiO/AlO, 30% LaNiO/La-AlO and LaNiO precursors were synthesized and systematically characterized before and after a controlled reduction process. Results of XRD analysis, STEM-EDX images, H-TPR and CO-TPD experiments reveal that the DFM obtained after reduction of 30% LaNiO/CeO formulation shows the smallest Ni particle size (7 nm) and the highest medium-strong basic sites concentration. In fact, this DFM widens operation window with methane production ranging between 80 and 103 µmol g and maintains a selectivity towards methane above 90% in the range of 280–520 °C. The best catalytic behaviour is related to a better contact between the different nature basic sites and the homogenously distributed Ni sites, which favours a fast spill-over of dissociated H to near CO adsorption sites. The applicability of this formulation is further evidenced by a highly stable CH production during long-term experiments and a promoted Ni/NiO reversibility in the absence/presence of O during the CO adsorption period, which allows a fast and complete recovery of CH production in absence of O. These aspects favour a versatile application of the 30% LaNiO/CeO-based DFM formulation to convert CO outlet streams from combustion flue gases of different nature.
中文翻译：
LaNiO3衍生催化剂作为二氧化碳捕获和原位转化为甲烷的双功能材料的适用性
使用双功能材料（DFM）通过捕获和原位加氢生成甲烷来实现二氧化碳的增值，成为减少大气中二氧化碳排放和当前二氧化碳捕获和利用（CCU）技术的全球成本的有前途的替代方案。这项工作研究了 LaNiO 衍生制剂作为 DFM 前体用于 CO 捕获和原位转化为 CH 的可行性。为此，合成了一组由 30% LaNiO/CeO、30% LaNiO/Al2O、30% LaNiO/La-Al2O 和 LaNiO 前驱体获得的 DFM，并在受控还原过程之前和之后进行了系统表征。 XRD 分析、STEM-EDX 图像、H-TPR 和 CO-TPD 实验结果表明，还原 30% LaNiO/CeO 配方后获得的 DFM 显示出最小的 Ni 粒径 (7 nm) 和最高的中强碱性位点专注。事实上，该 DFM 拓宽了甲烷产量范围在 80 至 103 µmol g 之间的操作窗口，并在 280–520 °C 范围内保持了 90% 以上的甲烷选择性。最佳催化行为与不同性质的碱性位点和均匀分布的 Ni 位点之间更好的接触有关，这有利于离解的 H 快速溢出到附近的 CO 吸附位点。该配方的适用性进一步证明了长期实验中高度稳定的 CH 产生，以及在 CO 吸附期间在不存在/存在 O 的情况下促进的 Ni/NiO 可逆性，这使得 CH 产生能够快速、完全恢复这些方面有利于 30% LaNiO/CeO 基 DFM 配方的多功能应用，以转化不同性质燃烧烟气中的 CO 出口流。
更新日期：2022-03-18
中文翻译：
LaNiO3衍生催化剂作为二氧化碳捕获和原位转化为甲烷的双功能材料的适用性
使用双功能材料（DFM）通过捕获和原位加氢生成甲烷来实现二氧化碳的增值，成为减少大气中二氧化碳排放和当前二氧化碳捕获和利用（CCU）技术的全球成本的有前途的替代方案。这项工作研究了 LaNiO 衍生制剂作为 DFM 前体用于 CO 捕获和原位转化为 CH 的可行性。为此，合成了一组由 30% LaNiO/CeO、30% LaNiO/Al2O、30% LaNiO/La-Al2O 和 LaNiO 前驱体获得的 DFM，并在受控还原过程之前和之后进行了系统表征。 XRD 分析、STEM-EDX 图像、H-TPR 和 CO-TPD 实验结果表明，还原 30% LaNiO/CeO 配方后获得的 DFM 显示出最小的 Ni 粒径 (7 nm) 和最高的中强碱性位点专注。事实上，该 DFM 拓宽了甲烷产量范围在 80 至 103 µmol g 之间的操作窗口，并在 280–520 °C 范围内保持了 90% 以上的甲烷选择性。最佳催化行为与不同性质的碱性位点和均匀分布的 Ni 位点之间更好的接触有关，这有利于离解的 H 快速溢出到附近的 CO 吸附位点。该配方的适用性进一步证明了长期实验中高度稳定的 CH 产生，以及在 CO 吸附期间在不存在/存在 O 的情况下促进的 Ni/NiO 可逆性，这使得 CH 产生能够快速、完全恢复这些方面有利于 30% LaNiO/CeO 基 DFM 配方的多功能应用，以转化不同性质燃烧烟气中的 CO 出口流。
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