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Biomimic Nanozymes with Tunable Peroxidase-like Activity Based on the Confinement Effect of Metal–Organic Frameworks (MOFs) for Biosensing
Analytical Chemistry ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-03-09 , DOI: 10.1021/acs.analchem.2c00058 Nuanfei Zhu 1 , Chengbin Liu 2 , Rui Liu 3 , Xiangheng Niu 4 , Dinghui Xiong 1 , Kun Wang 4 , Daqiang Yin 2 , Zhen Zhang 1
Analytical Chemistry ( IF 6.7 ) Pub Date : 2022-03-09 , DOI: 10.1021/acs.analchem.2c00058 Nuanfei Zhu 1 , Chengbin Liu 2 , Rui Liu 3 , Xiangheng Niu 4 , Dinghui Xiong 1 , Kun Wang 4 , Daqiang Yin 2 , Zhen Zhang 1
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Biomimic nanozymes coassembled by peptides or proteins and small active molecules provide an effective strategy to design attractive nanozymes. Although some promising nanozymes have been reported, rational regulation for higher catalytic activity of biomimic nanozymes remains challenging. Hence, we proposed a novel biomimic nanozyme by encapsulating the coassembly of hemin/bovine serum albumin (BSA) in zeolite imidazolate frameworks (ZIF-8) to achieve controllable tailoring of peroxidase-like activity via the confinement effect. The assembly of Hemin@BSA was inspired by the structure of horseradish peroxidase (HRP), in which hemin served as the active cofactor surrounded by BSA as a blocking pocket to construct a favorable hydrophobic space for substrate enrichment. Benefiting from the confinement effect, ZIF-8 with a porous intracavity was identified as the ideal outer layer for Hemin@BSA to accelerate substrate transport and achieve internal circulation of peroxidase-like catalysis, significantly enhancing its peroxidase-like activity. Especially, the precise encapsulation of Hemin@BSA in ZIF-8 could also prevent it from decomposition in harsh environments by rapid crystallization around Hemin@BSA to form a protective shell. Based on the improved peroxidase-like activity of Hemin@BSA@ZIF-8, several applications were successfully performed for the sensitive detection of small molecules including H2O2, glucose, and bisphenol A (BPA). Satisfactory results highlight that using a ZIF-8 outer layer to encapsulate Hemin@BSA offers a very effective and successful strategy to improve the peroxidase-like activity and the stability of biomimic nanozymes, broadening the potential application of biocatalytic metal–organic frameworks (MOFs).
中文翻译：
基于金属-有机框架（MOFs）的生物传感限制效应的具有可调类过氧化物酶活性的仿生纳米酶
由肽或蛋白质和小活性分子共组装的仿生纳米酶为设计有吸引力的纳米酶提供了有效的策略。尽管已经报道了一些有前景的纳米酶，但对仿生纳米酶更高催化活性的合理调控仍然具有挑战性。因此，我们提出了一种新型仿生纳米酶，通过将血红素/牛血清白蛋白（BSA）的共组装体封装在沸石咪唑酯骨架（ZIF-8）中，通过限制效应实现对过氧化物酶样活性的可控定制。Hemin@BSA 的组装受到辣根过氧化物酶 (HRP) 结构的启发，其中 hemin 作为活性辅因子，被 BSA 包围作为封闭袋，为底物富集构建了有利的疏水空间。受益于禁锢效应，具有多孔内腔的 ZIF-8 被确定为 Hemin@BSA 加速底物转运和实现类过氧化物酶催化内循环的理想外层，显着增强其类过氧化物酶活性。特别是在 ZIF-8 中精确封装 Hemin@BSA 还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H Hemin@BSA 在 ZIF-8 中的精确封装还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H Hemin@BSA 在 ZIF-8 中的精确封装还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H2 O 2、葡萄糖和双酚A (BPA)。令人满意的结果表明，使用 ZIF-8 外层封装 Hemin@BSA 提供了一种非常有效和成功的策略来提高类过氧化物酶的活性和仿生纳米酶的稳定性，拓宽了生物催化金属有机框架 (MOF) 的潜在应用.
更新日期：2022-03-09
中文翻译：
基于金属-有机框架（MOFs）的生物传感限制效应的具有可调类过氧化物酶活性的仿生纳米酶
由肽或蛋白质和小活性分子共组装的仿生纳米酶为设计有吸引力的纳米酶提供了有效的策略。尽管已经报道了一些有前景的纳米酶，但对仿生纳米酶更高催化活性的合理调控仍然具有挑战性。因此，我们提出了一种新型仿生纳米酶，通过将血红素/牛血清白蛋白（BSA）的共组装体封装在沸石咪唑酯骨架（ZIF-8）中，通过限制效应实现对过氧化物酶样活性的可控定制。Hemin@BSA 的组装受到辣根过氧化物酶 (HRP) 结构的启发，其中 hemin 作为活性辅因子，被 BSA 包围作为封闭袋，为底物富集构建了有利的疏水空间。受益于禁锢效应，具有多孔内腔的 ZIF-8 被确定为 Hemin@BSA 加速底物转运和实现类过氧化物酶催化内循环的理想外层，显着增强其类过氧化物酶活性。特别是在 ZIF-8 中精确封装 Hemin@BSA 还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H Hemin@BSA 在 ZIF-8 中的精确封装还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H Hemin@BSA 在 ZIF-8 中的精确封装还可以通过在 Hemin@BSA 周围快速结晶形成保护壳来防止其在恶劣环境中分解。基于 Hemin@BSA@ZIF-8 提高的类过氧化物酶活性，成功地进行了多种小分子的灵敏检测，包括 H2 O 2、葡萄糖和双酚A (BPA)。令人满意的结果表明，使用 ZIF-8 外层封装 Hemin@BSA 提供了一种非常有效和成功的策略来提高类过氧化物酶的活性和仿生纳米酶的稳定性，拓宽了生物催化金属有机框架 (MOF) 的潜在应用.
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