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四环素盐酸盐在具有混合价配位不饱和金属位点的缺失连接金属-有机框架上的高效光-芬顿降解性能、机理和途径
Separation and Purification Technology ( IF 8.1 ) Pub Date : 2022-01-25 , DOI: 10.1016/j.seppur.2022.120568 Jiandong Guo 1 , Aiqin Zhang 2, 3 , Zhen Pei 2 , Xuguang Liu 4 , Bingshe Xu 4 , Husheng Jia 1
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更新日期:2022-02-01
Separation and Purification Technology ( IF 8.1 ) Pub Date : 2022-01-25 , DOI: 10.1016/j.seppur.2022.120568 Jiandong Guo 1 , Aiqin Zhang 2, 3 , Zhen Pei 2 , Xuguang Liu 4 , Bingshe Xu 4 , Husheng Jia 1
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由于配位不饱和金属位点(Lewis酸位点)少,光生载流子分离和迁移效率差,Fe基金属-有机骨架的光-芬顿性能需要进一步提高。鉴于此问题,本工作开发了具有混合价配位不饱和金属位点(缩写为 CUS-Pac-MIL-100 (Fe))的缺失接头金属有机框架,用于通过热活化和引入缺失的光芬顿降解链接器。通过SEM、XRD、XPS、原位漂移、TG、BET和EPR对催化剂结构进行了表征,证明真空热活化引入了丰富的混合价配位不饱和金属位点,缺失引入了大量的配体空位。 -链接器。TC-HCl降解条件进行了优化。2 O 2用量、0.2 g/L 催化剂用量和较宽的 pH 范围(4.0–7.0)。80 min 内总有机碳 (TOC) 去除率也达到 52.3%。光Fenton活性的显着提高归因于混合价配位不饱和金属位点提高了H 2 O 2的吸附和活化能力,以及配体空位提高了载体的分离效率以加速Fe 2+再生。该催化剂在多次循环后还表现出优异的循环性和稳定性。此外,基于自由基猝灭、电子顺磁共振和 LC-MS 测试,提出了 TC-HCl 在光芬顿反应中的降解机理和降解途径。这项工作为高效 MOF 基光芬顿材料的构建提供了有价值的见解。
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