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通过过氧单硫酸盐活化阐明自旋态相关的 FeNx-C 催化剂对有机污染物氧化的机理起源
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-12-23 , DOI: 10.1021/acs.est.1c05980
Bofan Zhang 1 , Xianquan Li 2 , Kazuhiko Akiyama 1 , Paul A Bingham 3 , Shiro Kubuki 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-12-23 , DOI: 10.1021/acs.est.1c05980
Bofan Zhang 1 , Xianquan Li 2 , Kazuhiko Akiyama 1 , Paul A Bingham 3 , Shiro Kubuki 1
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在氮掺杂碳基质上原子分散的金属在去除难降解有机污染物方面引起了广泛的兴趣。然而,对每个活性位点的特定结构和这些位点的具体影响的彻底探索仍然难以捉摸。在此,使用简便的热解策略构建了单原子催化剂 (FeN x -C) 中的 Fe-吡啶 N 4结构,它在过氧单硫酸盐 (PMS) 活化对有机污染物氧化方面表现出优异的催化活性。使用X射线吸收光谱和57Fe Mössbauer 光谱,显示出对前体比例和煅烧温度的关键依赖性。发现高自旋态物质(Fe II和 Fe III)的相对含量与催化性能之间的正相关关系决定了 FeN x -C/PMS 系统中活性物质的产生和电子转移途径。此外,催化性能和理论计算结果表明,高自旋态 ( S = 2) 的 Fe II -N 4倾向于通过单电子转移过程激活 PMS 形成硫酸根和羟基自由基,而 Fe III -N 4部分(S= 5/2) 容易产生具有较低自由能的高价铁物种。得益于精细调整的活性位点,单原子 FeN x -C 催化剂在实际废水处理中具有良好的适用性,并且对常见的水基质具有有效的抵抗力。目前的工作推进了对单原子催化剂中自旋态依赖性过硫酸盐活化的机理理解,并为基于自旋态描述设计优质催化剂提供了指导。
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更新日期:2022-01-18
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