当前位置：
X-MOL 学术
›
J. Am. Chem. Soc.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2021-10-22 , DOI: 10.1021/jacs.1c07754 Xin Gao 1 , Xueli Zheng 1 , Yuchi Tsao 2 , Pu Zhang 1 , Xin Xiao 1 , Yusheng Ye 1 , Jun Li 1, 2 , Yufei Yang 1 , Rong Xu 1 , Zhenan Bao 3 , Yi Cui 1, 4
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2021-10-22 , DOI: 10.1021/jacs.1c07754 Xin Gao 1 , Xueli Zheng 1 , Yuchi Tsao 2 , Pu Zhang 1 , Xin Xiao 1 , Yusheng Ye 1 , Jun Li 1, 2 , Yufei Yang 1 , Rong Xu 1 , Zhenan Bao 3 , Yi Cui 1, 4
Affiliation
|
Redox mediators (RMs) play a vital role in some liquid electrolyte-based electrochemical energy storage systems. However, the concept of redox mediator in solid-state batteries remains unexplored. Here, we selected a group of RM candidates and investigated their behaviors and roles in all-solid-state lithium–sulfur batteries (ASSLSBs). The soluble-type quinone-based RM (AQT) shows the most favorable redox potential and the best redox reversibility that functions well for lithium sulfide (Li2S) oxidation in solid polymer electrolytes. Accordingly, Li2S cathodes with AQT RMs present a significantly reduced energy barrier (average oxidation potential of 2.4 V) during initial charging at 0.1 C at 60 °C and the following discharge capacity of 1133 mAh gs–1. Using operando sulfur K-edge X-ray absorption spectroscopy, we directly tracked the sulfur speciation in ASSLSBs and proved that the solid–polysulfide–solid reaction of Li2S cathodes with RMs facilitated Li2S oxidation. In contrast, for bare Li2S cathodes, the solid–solid Li2S–sulfur direct conversion in the first charge cycle results in a high energy barrier for activation (charge to ∼4 V) and low sulfur utilization. The Li2S@AQT cell demonstrates superior cycling stability (average Coulombic efficiency 98.9% for 150 cycles) and rate capability owing to the effective AQT-enhanced Li–S reaction kinetics. This work reveals the evolution of sulfur species in ASSLSBs and realizes the fast Li–S reaction kinetics by designing an effective sulfur speciation pathway.
中文翻译：
氧化还原介质增强的全固态锂硫电池
氧化还原介质 (RM) 在一些基于液体电解质的电化学储能系统中起着至关重要的作用。然而，固态电池中氧化还原介体的概念仍未得到探索。在这里，我们选择了一组 RM 候选者，并研究了他们在全固态锂硫电池 (ASSLSB) 中的行为和作用。可溶型醌基 RM (AQT) 显示出最有利的氧化还原电位和最佳氧化还原可逆性，在固体聚合物电解质中对硫化锂 (Li 2 S) 氧化作用良好。因此，具有 AQT RM 的Li 2 S 正极在 60 °C 和 0.1 C 的初始充电期间表现出显着降低的能量势垒（平均氧化电位为 2.4 V），随后的放电容量为 1133 mAh g s –1. 使用原位硫 K 边 X 射线吸收光谱，我们直接跟踪了 ASSLSB 中的硫形态，并证明 Li 2 S 正极与 RM的固体-多硫化物-固体反应促进了 Li 2 S 氧化。相比之下，对于裸 Li 2 S 正极，第一次充电循环中的固体-固体 Li 2 S-硫直接转化导致活化能垒高（充电至~4 V）和硫利用率低。李二由于有效的 AQT 增强的 Li-S 反应动力学，S@AQT 电池表现出优异的循环稳定性（150 次循环的平均库仑效率为 98.9%）和倍率能力。这项工作揭示了ASSLSBs中硫物种的演变，并通过设计有效的硫物种形成途径实现了快速的Li-S反应动力学。
更新日期：2021-11-03
中文翻译：
氧化还原介质增强的全固态锂硫电池
氧化还原介质 (RM) 在一些基于液体电解质的电化学储能系统中起着至关重要的作用。然而，固态电池中氧化还原介体的概念仍未得到探索。在这里，我们选择了一组 RM 候选者，并研究了他们在全固态锂硫电池 (ASSLSB) 中的行为和作用。可溶型醌基 RM (AQT) 显示出最有利的氧化还原电位和最佳氧化还原可逆性，在固体聚合物电解质中对硫化锂 (Li 2 S) 氧化作用良好。因此，具有 AQT RM 的Li 2 S 正极在 60 °C 和 0.1 C 的初始充电期间表现出显着降低的能量势垒（平均氧化电位为 2.4 V），随后的放电容量为 1133 mAh g s –1. 使用原位硫 K 边 X 射线吸收光谱，我们直接跟踪了 ASSLSB 中的硫形态，并证明 Li 2 S 正极与 RM的固体-多硫化物-固体反应促进了 Li 2 S 氧化。相比之下，对于裸 Li 2 S 正极，第一次充电循环中的固体-固体 Li 2 S-硫直接转化导致活化能垒高（充电至~4 V）和硫利用率低。李二由于有效的 AQT 增强的 Li-S 反应动力学，S@AQT 电池表现出优异的循环稳定性（150 次循环的平均库仑效率为 98.9%）和倍率能力。这项工作揭示了ASSLSBs中硫物种的演变，并通过设计有效的硫物种形成途径实现了快速的Li-S反应动力学。
京公网安备 11010802027423号