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Si-Based Metal–Insulator–Semiconductor Structures with RuO2–(IrO2) Films for Photoelectrochemical Water Oxidation
ACS Applied Energy Materials ( IF 5.4 ) Pub Date : 2021-10-08 , DOI: 10.1021/acsaem.1c02021 Prangya P. Sahoo 1 , Miroslav Mikolášek 2 , Kristína Hušeková 1, 3 , Edmund Dobročka 3 , Ján Šoltýs 3 , Peter Ondrejka 2 , Martin Kemény 2 , Ladislav Harmatha 2 , Matej Mičušík 4 , Karol Fröhlich 1, 3
ACS Applied Energy Materials ( IF 5.4 ) Pub Date : 2021-10-08 , DOI: 10.1021/acsaem.1c02021 Prangya P. Sahoo 1 , Miroslav Mikolášek 2 , Kristína Hušeková 1, 3 , Edmund Dobročka 3 , Ján Šoltýs 3 , Peter Ondrejka 2 , Martin Kemény 2 , Ladislav Harmatha 2 , Matej Mičušík 4 , Karol Fröhlich 1, 3
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We report on the properties of metal–insulator–semiconductor (MIS) photoanodes for water oxidation employing a thin RuO2–(IrO2) film as a top catalytic layer. In this study, MIS photoanodes with the configurations RuO2/SiO2/n-Si and IrO2–RuO2/SiO2/n-Si were prepared and their photoelectrochemical (PEC) oxygen evolution under solar irradiation has been discussed. The thin SiO2 layers were prepared by the atomic layer deposition method and the RuO2–(IrO2) thin layers were deposited by the metal–organic chemical vapor deposition method. The photocurrent and photovoltage of these MIS photoanodes were studied in 1 M aq. H2SO4 (pH = 0), 0.5 M aq. Na2SO4 (pH = 6), and 1 M aq. KOH (pH = 14) electrolytes showing the trend acidic > alkaline > near-neutral pH conditions for both RuO2- and IrO2–RuO2-based structures. The RuO2/SiO2/n-Si photoanode exhibited a photovoltage of 0.49 V and was able to generate a photocurrent of ∼10 mA/cm2 at a thermodynamic water oxidation potential (1.23 V vs the normal hydrogen electrode, NHE) in 1 M aq. H2SO4 solution under 1 Sun intensity with AM 1.5 spectrum. A photovoltage of 0.42 V and a photocurrent of ∼4 mA/cm2 were achieved for the IrO2–RuO2/SiO2/n-Si photoanode under acidic conditions. The stability of the photoanodes was examined in 1 M aq. H2SO4 and 1 M aq. KOH solutions. Chronoamperometry measurements on the RuO2/SiO2/n-Si photoanode in acidic solution under an applied voltage of 1.23 V versus NHE showed the deterioration of the photoanode after 2 h of operation. Similarly, stability measurements were performed on IrO2–RuO2/SiO2/n-Si photoanodes in 1 M aq. H2SO4 solution. Under acidic conditions, at an applied bias of 1.23 V versus NHE, a photocurrent of ∼2 mA/cm2 was observed, which was stable for 24 h for the IrO2–RuO2-based photoanodes. The preparation, PEC activity, stability, and characterization of the RuO2/SiO2/n-Si and IrO2–RuO2/SiO2/n-Si have been discussed in our study.
中文翻译：
用于光电化学水氧化的具有 RuO2-(IrO2) 薄膜的硅基金属-绝缘体-半导体结构
我们报告了金属-绝缘体-半导体（MIS）光阳极用于水氧化的性质，采用薄的 RuO 2 -（IrO 2）薄膜作为顶部催化层。在这项研究中，制备了具有 RuO 2 /SiO 2 / n -Si 和 IrO 2 -RuO 2 /SiO 2 / n -Si构型的 MIS 光阳极，并讨论了它们在太阳辐射下的光电化学 (PEC) 析氧。薄的SiO 2层，通过原子层沉积法和制备的RuO 2（的IrO - 2) 薄层是通过金属有机化学气相沉积法沉积的。在 1 M 水溶液中研究了这些 MIS 光阳极的光电流和光电压。H 2 SO 4 (pH = 0)，0.5 M 水溶液。Na 2 SO 4 (pH = 6) 和 1 M 水溶液。KOH (pH = 14) 电解质显示了基于RuO 2 - 和 IrO 2 -RuO 2结构的酸性 > 碱性 > 近中性 pH 条件的趋势。所述的RuO 2 /的SiO 2 / Ñ -Si光电阳极显示出0.49 V的光电压，并能够产生〜10毫安/平方厘米的光电流2在热力学水的氧化电势（的1.23V VS1 M 水溶液中的普通氢电极，NHE)。H 2 SO 4溶液在 1 个太阳强度下，AM 1.5 光谱。在酸性条件下，IrO 2 -RuO 2 /SiO 2 / n -Si 光阳极实现了0.42 V 的光电压和 ~4 mA/cm 2的光电流。在 1 M 水溶液中检查光阳极的稳定性。H 2 SO 4和 1 M aq。氢氧化钾溶液。上的RuO计时电流测量2 /的SiO 2 / Ñ 1.23 V的施加电压下在酸性溶液中-Si光电阳极相对于NHE 显示运行 2 小时后光阳极的劣化。类似地，在 1 M 水溶液中对 IrO 2 –RuO 2 /SiO 2 / n -Si 光阳极进行稳定性测量。H 2 SO 4溶液。在酸性条件下，在相对于NHE施加 1.23 V 的偏压下，观察到约 2 mA/cm 2的光电流，对于基于 IrO 2 -RuO 2的光阳极而言，该电流可稳定保持 24 小时。RuO 2 /SiO 2 / n -Si和IrO 2 -RuO 2 /SiO的制备、PEC活性、稳定性和表征在我们的研究中已经讨论了2 / n -Si。
更新日期：2021-10-25
中文翻译：
用于光电化学水氧化的具有 RuO2-(IrO2) 薄膜的硅基金属-绝缘体-半导体结构
我们报告了金属-绝缘体-半导体（MIS）光阳极用于水氧化的性质，采用薄的 RuO 2 -（IrO 2）薄膜作为顶部催化层。在这项研究中，制备了具有 RuO 2 /SiO 2 / n -Si 和 IrO 2 -RuO 2 /SiO 2 / n -Si构型的 MIS 光阳极，并讨论了它们在太阳辐射下的光电化学 (PEC) 析氧。薄的SiO 2层，通过原子层沉积法和制备的RuO 2（的IrO - 2) 薄层是通过金属有机化学气相沉积法沉积的。在 1 M 水溶液中研究了这些 MIS 光阳极的光电流和光电压。H 2 SO 4 (pH = 0)，0.5 M 水溶液。Na 2 SO 4 (pH = 6) 和 1 M 水溶液。KOH (pH = 14) 电解质显示了基于RuO 2 - 和 IrO 2 -RuO 2结构的酸性 > 碱性 > 近中性 pH 条件的趋势。所述的RuO 2 /的SiO 2 / Ñ -Si光电阳极显示出0.49 V的光电压，并能够产生〜10毫安/平方厘米的光电流2在热力学水的氧化电势（的1.23V VS1 M 水溶液中的普通氢电极，NHE)。H 2 SO 4溶液在 1 个太阳强度下，AM 1.5 光谱。在酸性条件下，IrO 2 -RuO 2 /SiO 2 / n -Si 光阳极实现了0.42 V 的光电压和 ~4 mA/cm 2的光电流。在 1 M 水溶液中检查光阳极的稳定性。H 2 SO 4和 1 M aq。氢氧化钾溶液。上的RuO计时电流测量2 /的SiO 2 / Ñ 1.23 V的施加电压下在酸性溶液中-Si光电阳极相对于NHE 显示运行 2 小时后光阳极的劣化。类似地，在 1 M 水溶液中对 IrO 2 –RuO 2 /SiO 2 / n -Si 光阳极进行稳定性测量。H 2 SO 4溶液。在酸性条件下，在相对于NHE施加 1.23 V 的偏压下，观察到约 2 mA/cm 2的光电流，对于基于 IrO 2 -RuO 2的光阳极而言，该电流可稳定保持 24 小时。RuO 2 /SiO 2 / n -Si和IrO 2 -RuO 2 /SiO的制备、PEC活性、稳定性和表征在我们的研究中已经讨论了2 / n -Si。
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