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Single Metal Atom Catalyst Supported on g-C3N4 for Formic Acid Dehydrogenation: A Combining Density Functional Theory and Machine Learning Study
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-10-07 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c05734 Xiaomei Zhao 1 , Li Wang 1 , Yong Pei 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-10-07 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c05734 Xiaomei Zhao 1 , Li Wang 1 , Yong Pei 1
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The development of an efficient formic acid dehydrogenation catalyst provides a solution for hydrogen storage and transportation. In this study, we systematically explored the catalytic performance of single atom catalysts (SACs) embedded on g-C3N4 (denoted as M@g-C3N4, M = Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, W, Os, Ir, Pt, and Au) for the formic acid dehydrogenation by the density functional theory (DFT) method and machine leaning (ML). First, the reaction energy of formic acid dehydrogenation on M@g-C3N4 is used as an indicator for screening the metal atom with favorable thermodynamic reaction activity, and then the energy barrier of the rate determination step (RDS) is calculated and used to find out the most optimal SACs. According to the DFT calculation results, the SACs of Rh-, Pd-, and Pt@g-C3N4 exhibit good performance in both thermodynamics and kinetics for formic acid dehydrogenation. Moreover, we found that the adsorption strength of formic acid on M@g-C3N4 largely determines the reaction energy of RDS of the formic acid dehydrogenation, which show a nearly linear correlation relationship. Finally, the machine leaning further indicates that the adsorption strength of formic acid on M@g-C3N4 is determined by the combination of the two key features, the electronegativity of metal atoms and the d-band center of metal atom. These findings can help us understand the intrinsic correlation between catalytic performance and the electronic structure of metal atoms.
中文翻译：
用于甲酸脱氢的 g-C3N4 负载的单金属原子催化剂：结合密度泛函理论和机器学习研究
高效甲酸脱氢催化剂的开发为氢的储运提供了解决方案。在这项研究中，我们系统地探索了嵌入 gC 3 N 4（表示为 M@gC 3 N 4，M = Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni ）的单原子催化剂（SAC）的催化性能、Zr、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、W、Os、Ir、Pt 和 Au）用于通过密度泛函理论 (DFT) 方法和机器学习 (ML) 进行甲酸脱氢。一、甲酸脱氢在M@gC 3 N 4上的反应能用作筛选具有有利热力学反应活性的金属原子的指标，然后计算速率确定步骤（RDS）的能垒并用于找出最佳SAC。根据 DFT 计算结果，Rh-、Pd- 和 Pt@gC 3 N 4的 SAC在甲酸脱氢的热力学和动力学方面均表现出良好的性能。此外，我们发现甲酸在M@gC 3 N 4上的吸附强度在很大程度上决定了甲酸脱氢反应RDS的反应能，呈近乎线性的相关关系。最后，机器倾斜进一步表明甲酸在 M@gC 3 N上的吸附强度4是由金属原子的电负性和金属原子的 d 带中心这两个关键特征的组合决定的。这些发现可以帮助我们理解催化性能与金属原子电子结构之间的内在相关性。
更新日期：2021-10-22
中文翻译：
用于甲酸脱氢的 g-C3N4 负载的单金属原子催化剂：结合密度泛函理论和机器学习研究
高效甲酸脱氢催化剂的开发为氢的储运提供了解决方案。在这项研究中，我们系统地探索了嵌入 gC 3 N 4（表示为 M@gC 3 N 4，M = Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni ）的单原子催化剂（SAC）的催化性能、Zr、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、W、Os、Ir、Pt 和 Au）用于通过密度泛函理论 (DFT) 方法和机器学习 (ML) 进行甲酸脱氢。一、甲酸脱氢在M@gC 3 N 4上的反应能用作筛选具有有利热力学反应活性的金属原子的指标，然后计算速率确定步骤（RDS）的能垒并用于找出最佳SAC。根据 DFT 计算结果，Rh-、Pd- 和 Pt@gC 3 N 4的 SAC在甲酸脱氢的热力学和动力学方面均表现出良好的性能。此外，我们发现甲酸在M@gC 3 N 4上的吸附强度在很大程度上决定了甲酸脱氢反应RDS的反应能，呈近乎线性的相关关系。最后，机器倾斜进一步表明甲酸在 M@gC 3 N上的吸附强度4是由金属原子的电负性和金属原子的 d 带中心这两个关键特征的组合决定的。这些发现可以帮助我们理解催化性能与金属原子电子结构之间的内在相关性。
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