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High Sample Throughput LED Reactor for Facile Characterization of the Quantum Yield Spectrum of Photochemically Produced Reactive Intermediates
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1021/acs.est.1c04608 Binbin Wu 1 , Tian Liu 1 , Yanling Wang 1 , Guoqiang Zhao 1 , Baoliang Chen 1 , Chiheng Chu 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1021/acs.est.1c04608 Binbin Wu 1 , Tian Liu 1 , Yanling Wang 1 , Guoqiang Zhao 1 , Baoliang Chen 1 , Chiheng Chu 1
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Photochemically produced reactive intermediates (PPRIs) by natural photosensitizers such as chromophoric dissolved organic matter (CDOM) play numerous key roles in aquatic biogeochemical processes. PPRI productions rely on both the intensity and the spectrum of incident sunlight. While the impacts of sunlight intensity on PPRI productions are well-studied, there remains insufficient understanding of the spectrum-dependence of PPRI productions. Here we designed a high sample throughput reactor equipped with monochromatic LED lights for systematic assessments of wavelength-dependent productions of four important PPRI species, i.e., triplet-state excited CDOM (3CDOM*), singlet oxygen (1O2), hydrogen peroxide (H2O2), and hydroxyl radical (•OH), in CDOM solutions. The quantum yields of PPRIs followed the order: 3CDOM* > 1O2 ≫ H2O2 > •OH. Moreover, PPRI quantum yields decreased with the light wavelength increasing from 375 to 490 nm and sharply decreased to zero above 490 nm, while the shapes of quantum yield spectra differed among PPRI species. Simulations on PPRI productions under varying season, latitude, altitude, and cloud cover conditions show that the sunlight spectrum plays a role as equally important as intensity in determining PPRI productions and PPRI-mediated transformations of aquatic nutrients and micropollutants. Therefore, incorporating the spectrum dependence of PPRI productions will advance our understandings of PPRI-driven biogeochemical processes and pollutant dynamics under varying spatial-temporal and climatic conditions. Regarding this, the high sample throughput LED reactor sheds light on a new approach for the facile characterization of PPRI quantum yield spectrum.
中文翻译：
用于轻松表征光化学反应中间体的量子产率光谱的高样品通量 LED 反应器
由天然光敏剂如发色溶解有机物 (CDOM) 光化学产生的反应中间体 (PPRI) 在水生生物地球化学过程中发挥着许多关键作用。PPRI 产品依赖于入射阳光的强度和光谱。虽然太阳光强度对 PPRI 产生的影响已得到充分研究，但对 PPRI 产生的频谱依赖性的了解仍然不足。在这里，我们设计了一个配备单色 LED 灯的高样品通量反应器，用于系统评估四种重要 PPRI 物种的波长相关产物，即三重态激发 CDOM ( 3 CDOM*)、单线态氧 ( 1 O 2 )、过氧化氢(H 2 O 2) 和羟基自由基 ( • OH)，在 CDOM 溶液中。PPRI 的量子产率遵循以下顺序：3 CDOM* > 1 O 2 ≫ H 2 O 2 > •哦。此外，随着光波长从 375 nm 增加到 490 nm，PPRI 量子产率下降，并在 490 nm 以上急剧下降至零，而 PPRI 物种之间的量子产率光谱形状不同。对不同季节、纬度、海拔和云量条件下 PPRI 产生的模拟表明，阳光光谱在确定 PPRI 产生和 PPRI 介导的水生养分和微污染物转化方面起着与强度同等重要的作用。因此，结合 PPRI 产生的光谱依赖性将促进我们对 PPRI 驱动的生物地球化学过程和在不同时空和气候条件下的污染物动力学的理解。对此，
更新日期：2021-09-23
中文翻译：
用于轻松表征光化学反应中间体的量子产率光谱的高样品通量 LED 反应器
由天然光敏剂如发色溶解有机物 (CDOM) 光化学产生的反应中间体 (PPRI) 在水生生物地球化学过程中发挥着许多关键作用。PPRI 产品依赖于入射阳光的强度和光谱。虽然太阳光强度对 PPRI 产生的影响已得到充分研究，但对 PPRI 产生的频谱依赖性的了解仍然不足。在这里，我们设计了一个配备单色 LED 灯的高样品通量反应器，用于系统评估四种重要 PPRI 物种的波长相关产物，即三重态激发 CDOM ( 3 CDOM*)、单线态氧 ( 1 O 2 )、过氧化氢(H 2 O 2) 和羟基自由基 ( • OH)，在 CDOM 溶液中。PPRI 的量子产率遵循以下顺序：3 CDOM* > 1 O 2 ≫ H 2 O 2 > •哦。此外，随着光波长从 375 nm 增加到 490 nm，PPRI 量子产率下降，并在 490 nm 以上急剧下降至零，而 PPRI 物种之间的量子产率光谱形状不同。对不同季节、纬度、海拔和云量条件下 PPRI 产生的模拟表明，阳光光谱在确定 PPRI 产生和 PPRI 介导的水生养分和微污染物转化方面起着与强度同等重要的作用。因此，结合 PPRI 产生的光谱依赖性将促进我们对 PPRI 驱动的生物地球化学过程和在不同时空和气候条件下的污染物动力学的理解。对此，
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