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Identify the Activity Origin of Pt Single-Atom Catalyst via Atom-by-Atom Counting
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2021-09-08 , DOI: 10.1021/jacs.1c06381 Shuhui Liu 1 , Hua Xu 2 , Dongdong Liu 3 , Hao Yu 2 , Fan Zhang 3 , Peng Zhang 2 , Ruolin Zhang 2 , Wei Liu 3
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2021-09-08 , DOI: 10.1021/jacs.1c06381 Shuhui Liu 1 , Hua Xu 2 , Dongdong Liu 3 , Hao Yu 2 , Fan Zhang 3 , Peng Zhang 2 , Ruolin Zhang 2 , Wei Liu 3
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Atom dispersion in metal supported catalysts is vital as it structurally accounts for their catalytic performances. Since practical catalysts normally present structural diversity, such as the coexistence of single atoms, clusters, and particles, traditional spectroscopy methods including chemisorption, titration, and X-ray absorption, however, provide only an averaged description about the atom dispersion but are not able to distinguish localized structural divergence. In this work, through developing a methodology of electron-microscopy-based atom recognition statistics (EMARS), catalyst dispersion has been redefined at atomic precision in real space via the statistically counting 18 000+ Pt atoms for a Pt/Al2O3 industrial reforming catalyst. The EMARS results combined with in situ microscopy evidence disclose that the activity for aromatics production quantitatively correlates with the density of Pt single-atoms, while Pt clusters contribute no direct activity but could kinetically transform into single-atoms when being heated under an oxidative atmosphere. Compared to EMARS, the traditional hydrogen–oxygen titration method is found to induce serious bias in the Pt dispersion in reference to actual activity. This distinctive capability of EMARS for metal dispersion quantification offers a possibility of directly identifying the catalysis roles of different metal species in a practical catalyst via atom-resolved statistics.
中文翻译：
通过逐个原子计数确定 Pt 单原子催化剂的活性来源
金属负载催化剂中的原子分散至关重要，因为它在结构上解释了它们的催化性能。由于实际催化剂通常表现出结构多样性，例如单个原子、簇和粒子的共存，但是传统的光谱方法包括化学吸附、滴定和 X 射线吸收，只能提供关于原子分散的平均描述，而不能以区分局部结构分歧。在这项工作中，通过开发一种基于电子显微镜的原子识别统计 (EMARS) 方法，通过对 Pt/Al 2 O 3 的18 000+ Pt 原子进行统计计数，在真实空间中以原子精度重新定义了催化剂分散工业重整催化剂。EMARS 结果结合原位显微镜证据表明，芳烃生产的活性与 Pt 单原子的密度定量相关，而 Pt 簇没有直接活性，但在氧化气氛下加热时可以动力学转化为单原子。与 EMARS 相比，传统的氢氧滴定方法会导致 Pt 分散相对于实际活性的严重偏差。EMARS 对金属分散定量的这种独特能力提供了通过原子分辨统计直接识别不同金属种类在实际催化剂中的催化作用的可能性。
更新日期：2021-09-22
中文翻译：
通过逐个原子计数确定 Pt 单原子催化剂的活性来源
金属负载催化剂中的原子分散至关重要，因为它在结构上解释了它们的催化性能。由于实际催化剂通常表现出结构多样性，例如单个原子、簇和粒子的共存，但是传统的光谱方法包括化学吸附、滴定和 X 射线吸收，只能提供关于原子分散的平均描述，而不能以区分局部结构分歧。在这项工作中，通过开发一种基于电子显微镜的原子识别统计 (EMARS) 方法，通过对 Pt/Al 2 O 3 的18 000+ Pt 原子进行统计计数，在真实空间中以原子精度重新定义了催化剂分散工业重整催化剂。EMARS 结果结合原位显微镜证据表明，芳烃生产的活性与 Pt 单原子的密度定量相关，而 Pt 簇没有直接活性，但在氧化气氛下加热时可以动力学转化为单原子。与 EMARS 相比，传统的氢氧滴定方法会导致 Pt 分散相对于实际活性的严重偏差。EMARS 对金属分散定量的这种独特能力提供了通过原子分辨统计直接识别不同金属种类在实际催化剂中的催化作用的可能性。
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