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Synergistic Coupling of CO2 and H2O during Expansion of Clays in Supercritical CO2–CH4 Fluid Mixtures
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-08-03 , DOI: 10.1021/acs.est.1c00275 John S Loring 1 , Odeta Qafoku 1 , Christopher J Thompson 1 , Ashley S McNeill 2 , Monica Vasiliu 2 , David A Dixon 2 , Quin R S Miller 1 , B Peter McGrail 1 , Kevin M Rosso 1 , Eugene S Ilton 1 , Herbert T Schaef 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-08-03 , DOI: 10.1021/acs.est.1c00275 John S Loring 1 , Odeta Qafoku 1 , Christopher J Thompson 1 , Ashley S McNeill 2 , Monica Vasiliu 2 , David A Dixon 2 , Quin R S Miller 1 , B Peter McGrail 1 , Kevin M Rosso 1 , Eugene S Ilton 1 , Herbert T Schaef 1
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We used IR and XRD, with supporting theoretical calculations, to investigate the swelling behavior of Na+-, NH4+-, and Cs+-montmorillonites (SWy-2) in supercritical fluid mixtures of H2O, CO2, and CH4. Building on our prior work with Na-clay that demonstrated that H2O facilitated CO2 intercalation at relatively low RH, here we show that increasing CO2/CH4 ratios promote H2O intercalation and swelling of the Na-clay at progressively lower RH. In contrast to the Na-clay, CO2 intercalated and expanded the Cs-clay even in the absence of H2O, while increasing fluid CO2/CH4 ratios inhibited H2O intercalation. The NH4-clay displayed intermediate behavior. By comparing changes in the HOH bending vibration of H2O intercalated in the Cs-, NH4-, and Na-clays, we posit that CO2 facilitated expansion of the Na-clay by participating in outer-sphere solvation of Na+ and by disrupting the H-bond network of intercalated H2O. In no case did the pure CH4 fluid induce expansion. Our experimental data can benchmark modeling studies aimed at predicting clay expansion in humidified fluids with varying ratios of CO2 and CH4 in real reservoir systems with implications for enhanced hydrocarbon recovery and CO2 storage in subsurface environments.
中文翻译：
超临界 CO2–CH4 流体混合物中粘土膨胀过程中 CO2 和 H2O 的协同耦合
我们使用 IR 和 XRD 以及支持的理论计算来研究 Na+-、NH4+- 和 Cs+-蒙脱石 （SWy-2） 在 H2O、CO2 和 CH4 的超临界流体混合物中的膨胀行为。基于我们之前对 Na 粘土的研究，该工作证明 H2O 在相对较低的 RH 下促进了 CO2 插层，在这里我们表明，增加 CO2/CH4 比率会促进 H2O 的插层和钠粘土在 RH 逐渐降低时膨胀。与 Na 粘土相反，即使在没有 H2O 的情况下，CO2 也会嵌入和膨胀 Cs-粘土，而增加流体 CO2/CH4 比率会抑制 H2O 插层。NH4 粘土表现出中等行为。通过比较嵌入 Cs-、NH4- 和 Na 粘土中的 H2O 的 HOH 弯曲振动的变化，我们假设 CO2 通过参与 Na+ 的外球溶剂化和破坏插层 H2O 的 H 键网络来促进 Na 粘土的膨胀。在任何情况下，纯 CH4 流体都不会诱导膨胀。我们的实验数据可以对建模研究进行基准测试，旨在预测真实储层系统中 CO2 和 CH4 比例不同比例的加湿流体中的粘土膨胀，对提高地下环境中的碳氢化合物采收和 CO2 储存产生影响。
更新日期：2021-08-17
中文翻译：
超临界 CO2–CH4 流体混合物中粘土膨胀过程中 CO2 和 H2O 的协同耦合
我们使用 IR 和 XRD 以及支持的理论计算来研究 Na+-、NH4+- 和 Cs+-蒙脱石 （SWy-2） 在 H2O、CO2 和 CH4 的超临界流体混合物中的膨胀行为。基于我们之前对 Na 粘土的研究，该工作证明 H2O 在相对较低的 RH 下促进了 CO2 插层，在这里我们表明，增加 CO2/CH4 比率会促进 H2O 的插层和钠粘土在 RH 逐渐降低时膨胀。与 Na 粘土相反，即使在没有 H2O 的情况下，CO2 也会嵌入和膨胀 Cs-粘土，而增加流体 CO2/CH4 比率会抑制 H2O 插层。NH4 粘土表现出中等行为。通过比较嵌入 Cs-、NH4- 和 Na 粘土中的 H2O 的 HOH 弯曲振动的变化，我们假设 CO2 通过参与 Na+ 的外球溶剂化和破坏插层 H2O 的 H 键网络来促进 Na 粘土的膨胀。在任何情况下，纯 CH4 流体都不会诱导膨胀。我们的实验数据可以对建模研究进行基准测试，旨在预测真实储层系统中 CO2 和 CH4 比例不同比例的加湿流体中的粘土膨胀，对提高地下环境中的碳氢化合物采收和 CO2 储存产生影响。
京公网安备 11010802027423号