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Charge Transport in Al2S3 and Its Relevance in Secondary Al–S Batteries
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-07-21 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c04484 Steen Lysgaard 1 , Juan María García Lastra 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-07-21 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c04484 Steen Lysgaard 1 , Juan María García Lastra 1
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In the past 5 years, we have witnessed an increased interest in developing secondary aluminum–sulfur (Al–S) batteries. One of the main obstacles to further advance this technology is the large overpotentials observed during the recharge of the battery, which to a large extent are related to the insulating nature of the discharge product, namely Al2S3. The present work aims to elucidate the mechanisms responsible for ionic and electronic transport in Al2S3 and their eventual connection with the experimentally observed overpotentials. We use density functional theory at the hybrid functional level to determine the concentrations and mobilities of a large set of potential charge carriers in the system. We found that despite decent mobilities, all carriers exhibit negligible concentrations at equilibrium potential and thus cannot contribute to the conductivity. Nevertheless, we estimate that a 1 V overpotential (a value very close to that observed experimentally) exponentially raises the presence of negatively charged interstitial sulfur ions to the point that a practical ionic conductivity is reached. Our study points out the importance of designing strategies to increase the concentrations of charge carriers in Al2S3 to reduce the overpotentials in Al–S batteries.
中文翻译：
Al2S3 中的电荷传输及其在二次 Al-S 电池中的相关性
在过去的 5 年中，我们见证了人们对开发二次铝硫 (Al-S) 电池的兴趣增加。进一步推进这项技术的主要障碍之一是在电池充电期间观察到的大过电位，这在很大程度上与放电产物（即 Al 2 S 3 ）的绝缘性质有关。目前的工作旨在阐明负责 Al 2 S 3 中离子和电子传输的机制以及它们最终与实验观察到的过电位的联系。我们在混合函数级别使用密度泛函理论来确定系统中大量潜在电荷载流子的浓度和迁移率。我们发现，尽管迁移率不错，但所有载流子在平衡电位下的浓度都可以忽略不计，因此无法对电导率做出贡献。尽管如此，我们估计 1 V 过电势（非常接近实验观察到的值）会以指数方式将带负电荷的间隙硫离子的存在提高到达到实际离子电导率的程度。我们的研究指出了设计提高 Al 2 S 3 中载流子浓度的策略的重要性 降低 Al-S 电池的过电位。
更新日期：2021-08-06
中文翻译：
Al2S3 中的电荷传输及其在二次 Al-S 电池中的相关性
在过去的 5 年中，我们见证了人们对开发二次铝硫 (Al-S) 电池的兴趣增加。进一步推进这项技术的主要障碍之一是在电池充电期间观察到的大过电位，这在很大程度上与放电产物（即 Al 2 S 3 ）的绝缘性质有关。目前的工作旨在阐明负责 Al 2 S 3 中离子和电子传输的机制以及它们最终与实验观察到的过电位的联系。我们在混合函数级别使用密度泛函理论来确定系统中大量潜在电荷载流子的浓度和迁移率。我们发现，尽管迁移率不错，但所有载流子在平衡电位下的浓度都可以忽略不计，因此无法对电导率做出贡献。尽管如此，我们估计 1 V 过电势（非常接近实验观察到的值）会以指数方式将带负电荷的间隙硫离子的存在提高到达到实际离子电导率的程度。我们的研究指出了设计提高 Al 2 S 3 中载流子浓度的策略的重要性 降低 Al-S 电池的过电位。
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