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Enhanced Electrochemical H2O2 Production via Two-Electron Oxygen Reduction Enabled by Surface-Derived Amorphous Oxygen-Deficient TiO2–x
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2021-07-12 , DOI: 10.1021/acsami.1c09871 Zhaoquan Xu 1, 2 , Jie Liang 2 , Yuanyuan Wang 3 , Kai Dong 2 , Xifeng Shi 4 , Qian Liu 5 , Yonglan Luo 5 , Tingshuai Li 1 , Yu Jia 3 , Abdullah M Asiri 6 , Zhesheng Feng 1 , Yan Wang 1 , Dongwei Ma 3 , Xuping Sun 2
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2021-07-12 , DOI: 10.1021/acsami.1c09871 Zhaoquan Xu 1, 2 , Jie Liang 2 , Yuanyuan Wang 3 , Kai Dong 2 , Xifeng Shi 4 , Qian Liu 5 , Yonglan Luo 5 , Tingshuai Li 1 , Yu Jia 3 , Abdullah M Asiri 6 , Zhesheng Feng 1 , Yan Wang 1 , Dongwei Ma 3 , Xuping Sun 2
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The electrochemical oxygen reduction reaction (ORR) is regarded as an attractive alternative to the anthraquinone process for sustainable and on-site hydrogen peroxide (H2O2) production. It is however hindered by low selectivity due to strong competition from the four-electron ORR and needs efficient catalysts to drive the 2e– ORR. Here, an acid oxidation strategy is proposed as an effective strategy to boost the 2e– ORR activity of metallic TiC via in-site generation of a surface amorphous oxygen-deficient TiO2–x layer. The resulting a-TiO2–x/TiC exhibits a low overpotential and high H2O2 selectivity (94.1% at 0.5 V vs reversible hydrogen electrode (RHE)), and it also demonstrates robust stability with a remarkable productivity of 7.19 mol gcat.–1 h–1 at 0.30 V vs RHE. The electrocatalytic mechanism of a-TiO2–x/TiC is further revealed by density functional theory calculations.
中文翻译：
通过表面衍生无定形缺氧 TiO 2– x 实现的双电子氧还原增强电化学 H 2 O 2生产
电化学氧还原反应 (ORR) 被认为是蒽醌法的一种有吸引力的替代方法，可用于可持续和现场过氧化氢 (H 2 O 2 ) 生产。然而，由于来自四电子 ORR 的激烈竞争，它受到低选择性的阻碍，并且需要有效的催化剂来驱动 2e – ORR。在这里，提出了一种酸氧化策略作为一种有效策略，通过原位生成表面无定形缺氧 TiO 2 - x层来提高金属 TiC的 2e - ORR 活性。所得的 a-TiO 2– x /TiC 表现出低过电位和高 H 2 O 2选择性（0.5 V 时为 94.1% 与可逆氢电极 (RHE)），并且它还表现出强大的稳定性和 7.19 mol g cat的显着生产率。–1 h –1 at 0.30 V vs RHE。密度泛函理论计算进一步揭示了a-TiO 2- x /TiC的电催化机理。
更新日期：2021-07-21
中文翻译：
通过表面衍生无定形缺氧 TiO 2– x 实现的双电子氧还原增强电化学 H 2 O 2生产
电化学氧还原反应 (ORR) 被认为是蒽醌法的一种有吸引力的替代方法，可用于可持续和现场过氧化氢 (H 2 O 2 ) 生产。然而，由于来自四电子 ORR 的激烈竞争，它受到低选择性的阻碍，并且需要有效的催化剂来驱动 2e – ORR。在这里，提出了一种酸氧化策略作为一种有效策略，通过原位生成表面无定形缺氧 TiO 2 - x层来提高金属 TiC的 2e - ORR 活性。所得的 a-TiO 2– x /TiC 表现出低过电位和高 H 2 O 2选择性（0.5 V 时为 94.1% 与可逆氢电极 (RHE)），并且它还表现出强大的稳定性和 7.19 mol g cat的显着生产率。–1 h –1 at 0.30 V vs RHE。密度泛函理论计算进一步揭示了a-TiO 2- x /TiC的电催化机理。
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